【摘 要】
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高放核废物的安全处置是核能可持续发展的有效保障,基于此发展起来的陶瓷固化得到了相关领域研究人员的广泛关注。萤石衍生物是较具潜力的高放核废物固化体。A_2B_2O_7烧绿石是萤石衍物之一,由于其较好的耐辐照性能、机械稳定性以及热学稳定性,成为了陶瓷固化基材领域的研究热点。过去的研究表明,烧绿石化合物在粒子束辐照下会发生有序-无序结构相变。最新研究结果表明无序萤石结构存在短程有序,该短程有序结构为氟铝
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高放核废物的安全处置是核能可持续发展的有效保障,基于此发展起来的陶瓷固化得到了相关领域研究人员的广泛关注。萤石衍生物是较具潜力的高放核废物固化体。A2B2O7烧绿石是萤石衍物之一,由于其较好的耐辐照性能、机械稳定性以及热学稳定性,成为了陶瓷固化基材领域的研究热点。过去的研究表明,烧绿石化合物在粒子束辐照下会发生有序-无序结构相变。最新研究结果表明无序萤石结构存在短程有序,该短程有序结构为氟铝镁钠石结构。因此,研究陶瓷氧化物的抗非晶化机理,不仅要考虑其宏观表现,其微观结构在其中扮演的角色也应予以考虑。此外,氟铝镁钠石结构及具有该结构的化合物也应得到重视。本论文所研究的Ln3TaO7(Ln=La,Pr,Nd;Sm-Ho)系列氟铝镁钠石是萤石衍生物之一,同样在高放核废物固化中具有应用潜力。由于高放核废物固化基材的服役环境为强辐照、高温以及复杂的地壳应力环境,因此对材料的耐辐照性、热稳定性以及机械稳定性提出了严苛的要求。本论文基于前人的研究基础,计算了这一系列化合物的缺陷形成能、力学以及热学性质,对这一系列化合物的耐辐照性能、机械稳定性以及热学稳定性做出评估。本论文主要结论如下:1、缺陷形成能计算结果表明,Ln3TaO7(Ln=La,Pr,Nd;Sm-Ho)系列材料的阳离子反位缺陷形成能均较低,因此我们推测这一系列材料具有较好的耐辐照性能;2、力学性质计算结果表明,Ho3TaO7的泊松比最小而硬度最大,Ho3TaO7的机械稳定性最好;3、热学性质计算结果表明,这一系列材料热膨胀系数其量级为10-6,说明随温度升高其体积缩胀较小;Ho3TaO7的热容最大;Ho3TaO7的熵增趋势与其他化合物一致但其熵增幅度最大,说明随温度升高其结构无序化程度最大。综合考虑材料的耐辐照性、热稳定性以及机械稳定性,我们认为Ho3TaO7是这一系列材料中最具潜力的高放核废物固化基材。
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