【摘 要】
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电解质是电化学储能系统必不可少的组成部分,人们追求的高能量、高安全性固态电池则主要依赖于固态电解质的突破。结合固态电解质的发展历史和现状,本文提出了制备新型复合固态电解质“两步走”的思想:首先制备室温条件下准解离态的锂盐,然后通过与聚合物PEO（聚氧化乙烯）复合构建可应用于固态电池体系的复合电解质膜。取得的主要结果如下:1.制备了基于ZIF-8（沸石咪唑骨架材料）室温下准解离态LiPF6（六氟磷酸
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电解质是电化学储能系统必不可少的组成部分,人们追求的高能量、高安全性固态电池则主要依赖于固态电解质的突破。结合固态电解质的发展历史和现状,本文提出了制备新型复合固态电解质“两步走”的思想:首先制备室温条件下准解离态的锂盐,然后通过与聚合物PEO（聚氧化乙烯）复合构建可应用于固态电池体系的复合电解质膜。取得的主要结果如下:1.制备了基于ZIF-8（沸石咪唑骨架材料）室温下准解离态LiPF6（六氟磷酸锂）复合材料,其室温下电导率为7.20×10-6 S cm-1。2.结合理论计算,探讨了 LiPF6的解离的机理。ZIF-8的咪唑环可以和锂离子发生相互作用,驱动锂盐LiPF6一定程度的解离,使其“蓬松化”,同时固态EC作为稳定剂,实现了室温下准解离态的锂盐。3.以准解离态LiPF6为基础,制备了性能优异的复合固态电解质膜。将固体准解离态LiPF6复合材料与PEO复合,获得柔性复合固态电解质膜（HSE）。该膜材料室温条件下具有1.07×10-3 S cm-1的离子电导率,良好机械强度、柔韧性和界面兼容性。4.构建了基于HSE的全固态磷酸铁锂电池（LFP）。全固态电池表现出优异的电化学性能:在室温0.5C倍率条件下,LFP电池可达142.2 mAh g-1初始放电比容量。固态电池循环200圈后,容量几无衰减。5.通过联苯胺与1,3,5-三甲基间苯三酚缩合反应合成了 COF-TpBD材料（共价-有机框架化合物）,采用与ZIF-8促进锂盐解离的相似机理,准解离态的LiPF6复合材料,其室温电导率为1.05 × 10-6 S cm-1的电导率。与PEO复合后制备的复合膜,室温下拥有3.28×10-4 S cm-1的离子电导率。将其应用于LFP固态电池体系中,室温0.2 C的倍率条件下展现了 140.9 mAh g-1的初始放电比容量;经200圈循环后,仍有约138.9 mAh g-1的容量发挥,循环稳定性非常优异。
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