新型铁基超导体的自旋激发与中子自旋共振研究

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自铜氧化物高温超导体被发现以来,其超导机理一直是凝聚态物理学研究中的重大难题。因其机理不能被常规的BCS理论解释,故也和重费米子超导体等一起被称作非常规超导体。直到2008年,高温超导家族第二个材料体系――铁基超导体的发现,再次掀起了高温超导研究的热潮。人们开始总结这两个高温超导体系的特点,以期获得启发,进而解决高温超导机理这个科学难题。通过对比发现,这两个体系有一个显著的共同点,即其母体材料通常是反铁磁体,通过化学掺杂等方式可以逐渐抑制反铁磁序,进而诱导出超导,并往往在长程反铁磁序即将消失的临界点实现最佳超导电性。因此普遍认为:高温超导电性可能和磁性相互作用密切相关。中子散射是研究凝聚态物质中磁性的重要手段。科学家们利用中子散射技术已经在高温超导研究中取得了一系列的进展,其中代表性的结果就是在系列非常规超导体的低能自旋激发中发现的中子自旋共振模。中子自旋共振模是材料进入超导态以后,低能自旋激发在其母体反铁磁波矢附近产生的具有特定能量的集体激发模式,其共振强度的温度依赖关系类似于超导的序参量。中子自旋共振的能量也被证明可以和超导转变温度以及超导能隙很好地线性标度在一起。因此,自旋共振模可以作为磁激发诱导高温超导中电子配对的有效证据。本文的内容也将围绕铁基超导体的磁激发与中子自旋共振模展开。我们利用中子散射技术,对Ca1-yLayFe1-xNixAs2(112体系)及CaKFe4As4(1144体系)这两个新型铁基超导体系展开系统的研究,研究结果帮助我们加深了对铁基高温超导体的超导电性、磁性,以及二者关联的理解。本文的研究内容将包括以下几部分:第一,利用输运测量及中子衍射技术描绘了Ca1-yLayFe1-xNixAs2这一新型112体系铁基超导体的三维相图。我们利用CaAs作为助熔剂,成功制备出较大尺寸且具有完全抗磁性的112型铁基超导单晶。随后,利用电、磁输运测量,结合中子衍射技术,我们得以描绘出Ca1-yLayFe1-xNixAs2的三维相图:结果表明,在Fe位掺杂引入Ni,可以逐渐抑制反铁磁序,进而诱导出最佳超导电性,反映了反铁磁序与超导电性共存与竞争的关系。第二,利用非弹性中子散射技术详细研究了Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2的中子自旋共振模,并确认了其自旋共振能量与Tc的线性标度关系。通过极化中子散射发现该自旋共振模是近乎各向同性的,这一点和理论中关于其从自旋单态到自旋三重态这一集体激发模式的要求相一致。第三,利用非弹性中子散射测量了新型1144型铁基超导体CaKFe4As4的自旋激发,我们在能量为9.5 meV、13 meV、18 meV附近共发现了三个自旋共振模,这里的多重自旋共振模与铁基超导材料中多重费米面嵌套相契合,且这里的三个自旋共振能量均可以和对应的嵌套费米面上的超导能隙值线性标度在一起。更重要的是,18 meV附近的自旋共振模在动量空间的L方向呈现出偶数调制的行为,即在偶数位置处共振强度出现极大值,我们把这个共振模式称作“偶模”,这是第一次在铁基超导体发现“偶模”。经过仔细分析对比,我们发现这里出现的“偶模”与双层铜氧化物高温超导体中出现的“偶模”很相似,可以用双层结构内层间强的磁性耦合来解释。由此,可知高温超导体的铜基和铁基两个体系在自旋共振上应有着共同的本质,这暗示着两个体系有共同的高温超导机理。第四,我们利用极化中子散射分析了CaKFe4As4中自旋激发的各向异性,确定了CaKFe4As4中9 meV附近为c方向极化的自旋共振模,12 meV附近为面内分量占优的自旋共振模,18 meV附近的偶数模为各向同性的共振模。此外,CaKFe4As4中的自旋各向异性与Tc偶合在一起,意味着与这种自旋激发各向异性相关的自旋轨道耦合可能与超导电性密切相关。第五,我们利用飞行时间谱仪测量了Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2和CaKFe4As4的自旋激发全谱,两个材料自旋激发的色散行为和电子掺杂的BaFe2As2体系的结果非常相似,在磁布里渊区的边界其自旋激发的带顶出现在220 meV附近,显示出铁砷基超导体普遍相似的磁性相互作用。
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