烧结钕铈铁硼磁体的晶界扩散行为及磁硬化机理

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烧结NdFeB永磁材料因其具备高磁性能而受到广大学者的关注。现在被广泛应用于高新科技领域的核心器件上。但是Nd、Pr等稀土资源的过度使用制约着钕铁硼磁体的发展。因此,双主相含Ce磁体逐渐成为永磁材料的发展重点。然而,矫顽力低和耐腐蚀性能差严重限制了含Ce磁体的应用。为此,本文探索了晶界改性调控双主相Nd-Ce-Fe-B磁体微观结构和性能的方法,力求在双主相磁体界面调控、磁学机理等基础理论和工艺设计上取得新进展,为双主相Nd-Ce-Fe-B磁体综合性能提高和推广应用提供重要的理论指导。本文围绕双主相Nd-Ce-Fe-B磁体的晶界改性开展相关研究,依据热力学理论计算,探索了双主相Nd-Ce-Fe-B磁体晶界改性反应规律,同时,系统地研究了PrCu合金以及DyF3和Cu粉的晶界添加对双主相Nd-Ce-Fe-B磁体微观结构和性能的改性规律,揭示了磁体微观结构和成分的变化规律,阐述了磁体性能增强机理。晶界添加PrCu合金能够有效改善双主相Nd-Ce-Fe-B磁体的微观结构,提高磁体的磁性能和耐腐蚀性能。热力学计算结果表明,Pr取代Nd或Ce降低了主相的形成焓,提高了(Nd,Pr)2Fe14B或(Ce,Pr)2Fe14B相的形成能力;然而,Cu降低了Nd2(Fe,Cu)14B和Ce2(Fe,Cu)14B相的形成能力,说明Pr容易扩散进主相内部,而Cu元素则主要存在于晶界相中。PrCu合金添加提高了磁体的内禀矫顽力,而剩磁仅有少量降低。当PrCu合金添加量为2wt%时,磁体的矫顽力Hcj达到1130kA/m,相较未添加PrCu合金磁体的Hcj提高11.1%,而剩磁Br为0.696T,仅降低1.99%。这是因为Pr取代主相晶粒中的Nd或Ce形成了具有高各向异性场的(Nd,Pr)2Fe14B或(Ce,Pr)2Fe14B相,提高了形核场;而且增加了界面富稀土相,减弱了相邻主相晶粒间的磁耦合作用。此外,PrCu合金添加降低了磁体矫顽力可逆温度系数绝对值,提高了磁体的温度稳定性;同时提高了磁体腐蚀电位,降低了磁体的腐蚀电流,改善了磁体的耐腐蚀性能。DyF3和Cu粉的晶界添加改善了双主相Nd-Ce-Fe-B磁体的性能和微观结构。基于二元合金相图分析,设计了DyF3和Cu粉的混合比例。研究发现,DyF3和Cu粉的晶界添加显著提高了磁体的内禀矫顽力Hcj,当添加量为2wt%时,磁体的Hcj达到976.7kA/m,较未添加磁体的598kA/m提升了63.33%。磁体剩磁Br出现了少量降低,较未添加磁体Br降低4.53%;然而磁体的最大磁能积(BH)max升高了2.66%。晶界改性引入的Dy元素主要存在于主相片层中,这与热力学计算结果相一致,说明Dy易于扩散进入片层内取代主相中Nd或Ce,形成(Nd,Dy)2Fe14B或(Ce,Dy)2Fe14B相,提高主相晶粒的各向异性场,抑制反磁化畴形核,提高磁体Hcj;同时界面富稀土相增多,减少了相邻晶粒间的磁交换耦合作用,对提高磁体Hcj也有贡献。然而,非磁性相的增多和Dy与Fe间的亚铁磁性耦合是剩磁降低的主要原因。
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