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石墨烯是一种性能优异的新型二维炭纳米材料，其高比表面积、优秀的机械性能、各向异性的高导电/导热性，赋予其诱人的应用潜力，受到科研和工业界的广泛关注。其中，氧化还原法制备的石墨烯，因其原料丰富（石墨）、制备工艺相对简单易行，有望进一步扩大石墨烯材料的应用。将石墨烯作为高效改性剂，通过与高分子材料复合形成各种改性功能材料是石墨烯应用的一个重要方向。在该研究领域中，石墨烯以极少的添加量就能显著提高聚合物基体材料的各项性能参数，但它的均匀分散是关键和难点。在石墨烯/高分子复合材料中，团聚是制约石墨烯优异性能发挥的瓶颈，同时在基体中无序分布也限制了其各向异性特征的发挥。熔融复合法是制备石墨烯/高分子复合材料的重要方法，但此方法中石墨烯团聚严重且添加量大，无法实现预期性能。为改善上述问题，本论文设计了一种不破坏石墨烯本征性能的预处理过程，与传统熔融复合法相结合，提高了石墨烯的均匀分散和复合材料的综合性能。此外，对于石墨烯在高分子基体中乱序分布的问题，本论文设计一种机械挤压处理工艺，制备了石墨烯取向分布的复合材料。 围绕石墨烯/高分子复合材料的设计及性能研究，本论文的实验内容和结论总结如下: 一、探索石墨烯与高分子材料之间的高效熔融复合方法。以石墨烯为填料，低密度聚乙烯为基体，通过熔融复合法制备了石墨烯增强的低密度聚乙烯复合材料(LPGNs)。分别将未经预处理的原材料以及预处理后的预混料进行熔融复合，对比研究预处理对复合材料的性能影响。经预处理后的LPGNs优势明显，各项性能都有显著提高。当石墨烯添加量为0.8wt％时，复合材料的热稳定性明显提高，空气气氛下的外延起始温度提高58℃;结晶度和机械性能改善明显，其中拉伸强度和弹性模量分别提高35％和56％。 二、探索石墨烯如何在高分子基体中取向分布，从而充分发挥其各向异性。以石墨烯为填料，以常温下易变形的硅橡胶为基体，用机械混合法制备了石墨烯增强的硅橡胶复合材料(GN/MVQ)。复合材料在辊压机中经过多次挤压处理，得到石墨烯取向分布的GN/MVQ。石墨烯取向分布能够提高GN/MVQ的拉伸强度，当石墨烯添加量为2wt％时，石墨烯取向后的GN/MVQ的拉伸强度比未取向的提高59.1％。当石墨烯添加量为4wt％时，石墨烯取向后GN/MVQ的面内导热率为1.1W·m-1·K-1，是其面外热导率的1.9倍。