论文部分内容阅读
二维(2D)纳米片材料(NS)由于其特殊的性质,如高比表面积、孔径小、吸附性能好、光电性能优越,已被广泛应用于各种领域,如吸附和净化、光催化、电化学、微电子和陶瓷等。表面辅助激光解吸离子化飞行时间质谱(SALDI-TOF MS)作为一种简单、快速、灵敏的分析检测技术在蛋白质组学研究、生态环境健康和食品安全等领域中起到了非常重要的作用。多氟化合物(PFCs)由于其独特的理化性质被广泛应用于各种消费品的生产中,但由于某些多氟化合物(例如全氟磺酸盐PFOS等)的生物累积性和环境持久性,对人类的身体健康和生活环境构成威胁。因此,快速、简单、灵敏地检测出环境中的多氟化合物对生态环境的保护很重要。外泌体是一种由细胞分泌的小囊泡,它在细胞间的各种相互作用中起到重要的调节作用,并且越来越多的研究表明,外泌体能够成为疾病和癌症早期临床诊断的潜在标志物。但是由于外泌体存在于各种体液中,为了进行下一步的分析,外泌体的分离纯化步骤是十分重要的。在本论文中,开发制备了自组装二氧化钛纳米片(TiO2 NS),结合表面辅助激光解吸离子化飞行时间质谱,开展了对实际水样中多氟化合物的高通量检测;并开发制备了钐掺杂的锆酸钙纳米片(CaZrO3∶Sm),开展了快速简单高效富集分离人血清中外泌体的检测。主要内容如下∶
(1)TiO2纳米片自组装制备及其SALDI-TOFMS高通量检测水源中多氟化合物的研究。
通过一步水热法自组装合成了二维二氧化钛纳米片(TiO2 NS),研究了TiO2纳米片材料对PFOS的吸附效果。探究其作为质谱基质的性能并和商业TiO2及常规有机基质α-氰基-4-羟基肉桂酸(HCCA)进行了对比。实验结果表明,自组装TiO2纳米片可以作为一种优良的质谱基质用于鉴定实际水样中的痕量PFCs。在PFCs的SALDI-MS分析中,TiO2NS的灵敏度高于市售P25TiO2和HCCA。可以检测到低至0.05pg/mL的PFOS。TiO2NS还显示出良好的重现性,RSD为7.29-7.7%。真实水样中痕量PFCs的高通量鉴定表明,TiO2NS可用于SALDIMS检测复杂水样中的痕量小分子化合物。与传统的方法比较,本方法简单快速、高通量、稳定性高。
(2)Sm-CaZrO3纳米片用于人血清外泌体富集分离的研究。
通过水热法合成了钐掺杂的锆酸钙纳米片(CaZrO3∶SmNS),研究了CaZrO3∶Sm用于人血清外泌体富集分离的新策略,通过CaZrO3∶SmNS富集捕获到的外泌体可以被完整地洗脱以用于下一步分析。探究其富集性能并和TiO2和不掺杂Sm的CaZrO3进行了对比,CaZrO3∶SmNS从复杂的含外泌体的样品-人血清中富集外泌体时显示出更高的效率和选择特异性。CaZrO3∶SmNS对两种目标蛋白的富集效率比TiO2分别高出59.7%和61.6%,比没有进行掺杂的CaZrO3分别高出11.9%和24.6%,非特异性吸附比分别TiO2和CaZrO3低207%和57.8%。其高的富集效率和特异性归因于锆(Zr)和掺杂的钐(Sm)的协同作用,它们对外泌体脂质双分子层上的磷酸根基团具有很强的亲和力和配位能力。CaZrO3∶Sm的合成简单,成本低廉,性能稳定并且可以被重复使用。可以预测,它可以作为一种强大的工具应用于外泌体富集分离领域,这将有助于下一步的外泌体研究。
(1)TiO2纳米片自组装制备及其SALDI-TOFMS高通量检测水源中多氟化合物的研究。
通过一步水热法自组装合成了二维二氧化钛纳米片(TiO2 NS),研究了TiO2纳米片材料对PFOS的吸附效果。探究其作为质谱基质的性能并和商业TiO2及常规有机基质α-氰基-4-羟基肉桂酸(HCCA)进行了对比。实验结果表明,自组装TiO2纳米片可以作为一种优良的质谱基质用于鉴定实际水样中的痕量PFCs。在PFCs的SALDI-MS分析中,TiO2NS的灵敏度高于市售P25TiO2和HCCA。可以检测到低至0.05pg/mL的PFOS。TiO2NS还显示出良好的重现性,RSD为7.29-7.7%。真实水样中痕量PFCs的高通量鉴定表明,TiO2NS可用于SALDIMS检测复杂水样中的痕量小分子化合物。与传统的方法比较,本方法简单快速、高通量、稳定性高。
(2)Sm-CaZrO3纳米片用于人血清外泌体富集分离的研究。
通过水热法合成了钐掺杂的锆酸钙纳米片(CaZrO3∶SmNS),研究了CaZrO3∶Sm用于人血清外泌体富集分离的新策略,通过CaZrO3∶SmNS富集捕获到的外泌体可以被完整地洗脱以用于下一步分析。探究其富集性能并和TiO2和不掺杂Sm的CaZrO3进行了对比,CaZrO3∶SmNS从复杂的含外泌体的样品-人血清中富集外泌体时显示出更高的效率和选择特异性。CaZrO3∶SmNS对两种目标蛋白的富集效率比TiO2分别高出59.7%和61.6%,比没有进行掺杂的CaZrO3分别高出11.9%和24.6%,非特异性吸附比分别TiO2和CaZrO3低207%和57.8%。其高的富集效率和特异性归因于锆(Zr)和掺杂的钐(Sm)的协同作用,它们对外泌体脂质双分子层上的磷酸根基团具有很强的亲和力和配位能力。CaZrO3∶Sm的合成简单,成本低廉,性能稳定并且可以被重复使用。可以预测,它可以作为一种强大的工具应用于外泌体富集分离领域,这将有助于下一步的外泌体研究。