氧化石墨烯纳米材料的环境行为与生物效应

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:XUE19880204
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氧化石墨烯(GO)优异的物理化学性质使其在众多领域得到广泛应用。这使得GO在生产、运输、使用和处置过程中不可避免地进入环境中。GO对微生物和动植物具有一定的危害,进而威胁人类的健康和生态系统的安全。当GO进入水体中后,水体组分如阴阳离子、有机质以及自然光照都会对GO的物化性质和胶体行为产生影响,进而影响其潜在的生物毒性,改变其环境行为和风险。另一方面,当GO应用于环境污染治理和修复过程中时,GO载带的放射性核素、重金属或抗生素可能会影响其环境行为和生物毒性,进而影响其应用的安全性。本论文采用实验、表征和理论计算等方法,深入而系统地研究了 GO的环境行为与生物效应。主要结果如下:(1)研究了水体环境因素包括pH、有机质、阳离子(Na+、K+、Mg2+、Ca2+和Al3+)和阴离子(Cl-、HCO3-、HPO42-和SO42-)对GO在水溶液中稳定性的影响。研究发现Na+和K+通过双电层压缩而Ca2+和A13+通过强的配位络合诱导GO团聚。(2)探讨了 GO自身物化性质包括尺寸、官能团、无序度等对GO在水溶液中稳定性的影响。通过将临界团聚浓度与物化性质相关联,我们发现无序度对UV辐照的GO的胶体性质和稳定性的影响比官能团的影响更大。(3)探讨了光照对GO的环境行为和生物效应的影响。通过比较UV和可见光对GO物化性质的影响,进而比较了两种光对GO在水溶液中的稳定性和对细菌的毒性,并分析了相关机理。结果表明,UV光照对GO的理化性质有重要影响,UV光照时间影响GO的胶体稳定性以及生物毒性。(4)为了评估GO作为吸附剂的应用安全性,从GO在不同价态放射性核素(Cs+、Sr2+、UO22+、Eu3+和Th4+)中的团聚动力学、团聚形态和团聚机理三个方面,研究了不同价态放射性核素对GO在水溶液中稳定性的影响。发现Cs+通过双电层压缩和与含氧官能团弱的结合两种方式诱导GO的聚集。较高价态的放射性核素通过静电势的分布和电荷的转移两种方式控制着GO的稳定性。(5)为了进一步评估GO作为吸附剂的应用安全性,考察了 GO与二价重金属(Cd2+、Co2+和Zn2+)对细菌的联合毒性。结果表明,重金属的去稳定性能力与其对GO的吸附亲和力一致,与离子半径呈正相关,与重金属的水化层厚度呈负相关。而细菌对重金属的吸附亲和力与重金属的微生物毒性呈负相关。随后考察了 GO与抗生素(盐酸林可霉素、氯霉素和硫酸庆大霉素)的联合抗菌性能。实验发现GO会破坏细菌细胞膜的完整性,而GO对抗生素的抗菌能力的影响取决于多种因素,例如非生物因素(GO和抗生素的物理化学性质以及GO和抗生素的相互作用)和生物因素(例如细菌的物理化学性质、细菌对抗生素的敏感性、GO与细菌之间的相互作用)。综上,通过本文研究得到的结果可以为评估和预测GO的应用安全性和环境风险提供可靠的数据和实验支持。
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