【摘 要】
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高镍材料（LiNixCoyM1-x-yO2,M=Mn,Al,x≥0.6,y≤0.4）因高比容量、低成本等优势而成为新一代高能量密度锂离子电池正极材料最具竞争力的候选者之一。然而,高镍材料的表面很不稳定,一方面在空气中容易吸收CO2和H2O并形成低离子和电子电导率的Li2CO3;另一方面在电化学过程中容易催化电解液的分解并导致分解产物的持续累积,严重阻碍电极/电解液界面的电荷传输。因此,本文对高镍材
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高镍材料（LiNixCoyM1-x-yO2,M=Mn,Al,x≥0.6,y≤0.4）因高比容量、低成本等优势而成为新一代高能量密度锂离子电池正极材料最具竞争力的候选者之一。然而,高镍材料的表面很不稳定,一方面在空气中容易吸收CO2和H2O并形成低离子和电子电导率的Li2CO3;另一方面在电化学过程中容易催化电解液的分解并导致分解产物的持续累积,严重阻碍电极/电解液界面的电荷传输。因此,本文对高镍材料的表面状态进行修饰改性,提升其储存性能和电化学性能。（1）通过氢键作用将含氢硅油单分子层成功组装到LiNi0.82Co0.15Al0.03O2表面。含氢硅油单分子修饰层不同于多数的无机包覆材料,既能有效保护高镍材料在空气中储存过程中的表面状态,又与高镍材料表面和电解液有很好的相容性,对电极/电解液界面的锂离子传输几乎没有阻碍作用。（2）利用n-C8H17-Si（OC2H5）3的碱性水解及水解产物硅醇中的Si-OH与LiNi0.82Co0.15Al0.03O2表面-OH的脱水缩合作用,通过形成n-C8H17-Si-O-M（M为Ni、Co或A1）共价键将硅氧烷接枝到LiNi0.82Co0.15Al0.03O2表面,再经高温处理后实现SiO2单层修饰（-O-Si-O-M）。硅醇分子的Si-OH再与SiO2修饰层表面的氧原子或-OH发生脱水缩合反应并生成n-C8H17-Si-O-Si-O-M键,再经高温处理后实现SiO2双层修饰（-O-Si-O-Si-O-M）。按照同样的步骤可以逐层增加修饰层,达到主动控制修饰层厚度的目的。LiNi0.82Co0.15A10.03O2的电化学性能依赖于表面Si02修饰层的厚度。（3）采用溶胶-凝胶结合高温处理的方法合成了锂-掺杂氧化锌（Li/ZnO）包覆的LiNi0.8Co0.10Mn0.10O2。Li/ZnO包覆层有效抑制了电极/电解液界面的副反应,增强了LiNi0.80Co0.10Mn0.10O2的循环稳定性。Li-掺杂能提升ZnO包覆层的离子导电性,并且Li/ZnO包覆层的离子导电性依赖于其中所含Li2ZnO2的多少,提高Li2ZnO2的含量能明显改善包覆层的离子传输。
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