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为了探讨沉积物中过量铁对沉积物“高”磷背景下内源磷释放的影响,选取贵州高原典型深水湖库(阿哈水库和红枫湖)和云南大型浅水湖泊(滇池)为对比研究对象,利用薄膜扩散梯度技术获取不同湖区沉积物-水界面磷、铁、硫的二维高分辨分布信息,结合水化学、沉积物磷形态及铁形态分析,探讨了湖泊沉积物-水界面P-Fe-S时空分布规律及控制因素,得出如下主要认识: (1)阿哈水库和红枫湖的磷形态以NaOH-SRP和Rest-P为主(70%以上),而滇池沉积物HCl-P和Rest-P占有较高比例(60%以上),NaOH-P(33%)显著低于阿哈水库和红枫湖(43%~70%)。阿哈水库和红枫湖夏季底层水体长期处于缺氧/厌氧状态,而沉积物中较高的NaOH-P组分增加了内源磷释放风险。 (2)阿哈水库沉积物铁以铁锰氧化态铁为主(占到53%~78%),其次是残渣态铁(16%~34%)。红枫湖沉积物铁也以铁-锰氧化物态铁和残渣态铁为主(45%~79%),但总铁含量(均值为2.37%)显著低于阿哈水库(均值为5.85%)。滇池沉积物总铁含量为4.94%,主要以残渣态为主,活动性差。阿哈水库沉积物具有天然的高铁背景,且活性组分比例高,因此Fe的地球化学循环对沉积物内源磷迁移转化可能产生重要影响。 (3)阿哈水库沉积物磷、铁、硫在垂向分布上具有一定相关性,且同一季节不同湖区、同一湖区不同季节存在差异,如冬季金钟河三者相关性较差(R2<0.11)、游鱼河深处相关性较好(R2为0.20~0.89);大坝冬季(R2为0.35~0.95)好于夏季(R2为0.08~0.49),这与阿哈水库沉积物的高铁背景以及底层水体氧化还原条件变化有关。红枫湖和滇池沉积物磷、铁、硫在空间分布上的相关性(R2为0.21~0.82)好于阿哈水库,沉积物P-Fe-S耦合循环对内源磷释放具有一定控制作用。 (4)在沉积物-水界面的DO<1mg/L,pH接近中性的亚深水型湖库的夏季分层期,当沉积物中Fe/P大于70,过量铁确实导致沉积物“高”磷背景下的“低”的磷释放。 (5)模拟实验研究表明,厌氧条件显著促进阿哈水库和红枫湖沉积物磷的释放,而对滇池沉积物磷释放没有明显促进作用,这与三个湖泊的沉积物磷赋存形态显著差异有关。