相分离Gd<,5>(Si<,x>Ge<,1-x>)<,4>体系的输运行为与分步磁化研究

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1997年,美国能源部Ames实验室在Gd<,5>Si<,2>Ge<,2>合金中发现巨磁热效应,其磁热性能比此前历史上最好的Gd的热磁效应至少高出两倍,可应用于室温磁致冷,具有绿色环保、节约和再生性,由此引发了人们对Gd<,5>(Si<,x>Ge<,1-x>)<,4>合金研究的极大兴趣。后来,人们又在Gd<,5>(Si<,x>Ge<,1-x>)<,4>合金中相继发现了巨磁阻、巨磁致伸缩、反常霍尔效应等诸多新奇的物理性质,进而在关于该体系奇异物理性质的认识和材料应用方面,为物理学和材料科学家提出了新的研究课题,也揭开了对Gd<,5>(Si<,x>Ge<,1-x>)<,4>合金体系研究的研究热潮。本文采用真空电弧熔炼技术,成功制备了系列Gd<,5>(Si<,x>Ge<,1-x>)<,4>合金,利用结构分析和电磁等物性测量手段,研究了Gd<,5>(Si<,x>Ge<,1-x>)<,4>体系统的磁和电输运特性,主要内容有: 一、采用真空电弧冶炼技术,成功制备了Gd<,5>(Si<,x>Ge<,1-x>)<,4>合金。熔炼过程是在氩气保护环境下完成的。X-射线衍射(XRD)结构分析表明,Gd<,5>Ge<,4>在室温下是pnma空间群正交结构,其晶格参数分别为a=77.040 nm,b=147.818 nm,c=77.992nm;Gd<,5>Si<,2>Ge<,2>在室温下为单斜结构;Gd<,5>Si<,4>在室温下为正交结构。 二、研究了Gd<,5>Ge<,4>合金在外加磁场诱导下磁化特性对温度的依赖关系。结果表明,Gd<,5>Ge<,4>在低温下出现反铁磁(AFM)和铁磁(FM)共存现象,表现出一种相分离行为,随着温度的升高,在127 K发生奈尔反铁磁转变,且由于相分离导致了磁热曲线在T<,N>=127 K的异常现象。通过热磁曲线分析表明,Gd<,5>Ge<,4>相分离的铁磁成分比例在T<16 K下,具有约稳定的1/5比例;在T>16 K温区,随着温度的升高,铁磁相成分下降;在T≥235 K铁磁相成分完全消失。外加磁场诱导下,Gd<,5>Ge<,4>在低温下发生AFM→FM磁转变,并导致了台阶式磁化现象发生。同时发现,这种由磁场诱导的台阶式磁化对外加磁场和温度的循环表现出很强的不可逆性。在4.2-10 K温度范围,在第一次外加磁场增加过程中发生台阶式磁化转变,在退磁场过程和第二次场循环中则未发现台阶式磁化转变发生,表现出典型的不可逆性;在T=16 K下的磁化测量表明,在第一次和第二次加场磁循环过程中都发生了台阶式磁化转变,但磁化转变路径和磁化台阶对应的磁场值则是不相同的,也表现出不可逆的磁滞行为,或者说是部分可逆的。在20-50 K温度区域,连续两次的磁循环所出现的台阶式磁化转变则是完全可逆的。同时,研究发现这种台阶式磁化转变宽度与诱导磁场的大小和扫描速率也存在有很强的依赖关系,这一台阶式磁化转变现象在一定程度上可用畴壁位移和磁畴转动的物理机制给予初步解释。 三、研究了Gd<,5>Ge<,4>的电输运行为和磁电阻效应。结果表明,在T<,N>=127 K,伴随着APM-PM转变,体系出现金属.绝缘转变。从电荷载流子可变程跳跃模型出发,高温区域的实验拟合结果说明,电荷载流子跳跃过程可能是导致高温下负电阻温度系数的主要原因,并且外加磁场对电荷载流子跳跃过程起着积极促进作用。利用Fermi-liquid行为对低温下输运结果进行了拟合,说明Gd<,5>Ge<,4>体系服从强关联电子系统相互作用特征。对体系磁电阻MR的研究表明,在不同的温度范围和外加磁场下,体系呈现出复杂的磁电阻行为。整体而言,磁电阻的大小随温度的升高是增加的。这种复杂的磁电阻行为证明,在Gd<,5>Ge<,4>体系中磁场诱导的FM-AFM转变对巨磁阻效应具有重要影响。 四、研究了Gd<,5>Si<,2>Ge<,2>和Gd<,5>Si<,4>的磁化特性。发现Gd<,5>Si<,2>Ge<,2>体系具有典型的软磁特性,其居里温度为276 K;而Gd<,5>Si<,4>体系的居里温度在340 K附近。
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