【摘 要】
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利用线型含氮杂环配体、有机羧酸配体与过渡金属离子进行溶剂热反应为研究思路,制备结构新型的金属有机骨架,并解析其晶体结构。通过调节氮杂环配体含氮原子数量及位置、羧酸配体的种类、金属盐的种类、溶剂以及反应温度,达到自组装调控金属有机骨架的结构、维度、孔道形状和尺寸的目的,制备出结构新颖的MOFs。通过红外光谱、紫外可见吸收光谱、热重分析、粉末X射线衍射、变温磁化率、荧光光谱等对获得的MOFs材料进行分
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利用线型含氮杂环配体、有机羧酸配体与过渡金属离子进行溶剂热反应为研究思路,制备结构新型的金属有机骨架,并解析其晶体结构。通过调节氮杂环配体含氮原子数量及位置、羧酸配体的种类、金属盐的种类、溶剂以及反应温度,达到自组装调控金属有机骨架的结构、维度、孔道形状和尺寸的目的,制备出结构新颖的MOFs。通过红外光谱、紫外可见吸收光谱、热重分析、粉末X射线衍射、变温磁化率、荧光光谱等对获得的MOFs材料进行分析,重点研究了这些MOFs材料在染料吸附和荧光传感领域的潜在应用,进一步研究MOFs选择性响应有机染料和含硝基爆炸物与其结构和配位模式的相关性,并讨论了该类有机小分子与MOFs材料相互作用引起其荧光猝灭机理及MOFs材料相应的染料吸附机制。具体的研究工作:1.基于2,5-二（1-咪唑）吡啶（2,5-bipi）为主配体,以5-羟基间苯二甲酸（5-hip）、间苯二甲酸（1,3-bdc）、V型芳香羧酸配体4,4′-二苯醚二甲酸（H2oba）为辅助配体,与过渡金属离子Cd（II）、Mn（II）、Co（II）成功构筑了四种新型金属有机骨架[Cd（2,5-bipi）（5-hip）]n（1）、[Mn（2,5-bipi）（1,3-bdc）]n（2）、[Co（2,5-bipi）（1,3-bdc）（DMF）]n（3）、[Cd（2,5-bipi）（oba）]n（4）。研究了MOFs 1和3的固态光致发光特性,结果表明MOFs 1和3在该方面具有潜在的应用价值。此外,还探究了MOFs1和3的染料吸附性能。选择了六个不同尺寸和电荷的有机染料分子作为吸附对象,根据肉眼的观察以及UV-Vis光谱的测量结果,MOFs 1和3对刚果红（CR）染料表现出显著的选择性分离。经计算,MOFs 1和3对CR的吸附总量分别为43.02和44.75 mg/g。对MOF 3进行了磁性研究,显示金属离子间传递反铁磁相互作用。2.基于2,5-二（1-咪唑）吡嗪（2,5-bipa）为主配体,丁二酸（H2suc）、5-羟基间苯二甲酸（5-hip）为辅助配体,与第四周期过渡金属离子Zn（II）、Ni（II）、Co（II）成功构筑了三种新型金属有机骨架[Zn（2,5-bipa）（suc）]n（5）、[Ni（2,5-bipa）（suc）（H2O）2]n（6）、[Co（2,5-bipa）1.5（5-hip）（H2O）]n（7）。分析晶体结构,MOFs 5和7都是3D结构。MOF 6先通过配体连接形成2D层状结构,然后层与层之间通过氢键（O2-H3B···O3）作用堆积成3D超分子结构。对配体和MOF 5都进行了荧光测试,发现MOF 5是一种性能优良的荧光传感材料（定量、灵敏度高、检测限低、选择性好）,通过MOF 5对金属离子和有机小分子的识别研究,发现其对Fe3+、Cu2+离子和2-NT有独特的识别作用。3.基于1,4-二（1-咪唑）苯（1,4-bib）为主配体,以5-氨基间苯二甲酸（5-aip）为辅助配体成功构筑了一种新型金属有机骨架[Co（1,4-bib）（5-aip）（DMF）]n（8）。MOF 8是2D结构,不对称单元沿a轴生成一条无限的1D链,bib配体连接1D形成2D层状结构。相邻的2D层通过氢键（N5-H5A···O1）作用堆积成3D超分子网络。对MOF 8进行了磁性研究,MOF 8金属离子间传递反铁磁相互作用。
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