【摘 要】
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为实现“碳达峰”、“碳中和”的双碳目标,锂离子电池在合理利用清洁可再生能源中发挥了不可替代的作用。但随着当今时代向着信息化不断发展,便携式电话的使用越来越广泛,商用石墨负极已经难以满足需求。因此,开发更大容量、高性能负极材料迫在眉睫。其中,铁基硒化物作为一种高性能负极材料而被广泛研究。铁基硒化物有着来源广泛、环境友好、高理论容量等特点。但作为负极材料,也存在着严重缺陷。体积膨胀大和低电导率等缺陷都
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为实现“碳达峰”、“碳中和”的双碳目标,锂离子电池在合理利用清洁可再生能源中发挥了不可替代的作用。但随着当今时代向着信息化不断发展,便携式电话的使用越来越广泛,商用石墨负极已经难以满足需求。因此,开发更大容量、高性能负极材料迫在眉睫。其中,铁基硒化物作为一种高性能负极材料而被广泛研究。铁基硒化物有着来源广泛、环境友好、高理论容量等特点。但作为负极材料,也存在着严重缺陷。体积膨胀大和低电导率等缺陷都制约了铁基硒化物向高性能的发展。为了改善这些缺陷,本论文采用以铁基硒化物为基础与碳材料复合的方式,通过纳米限域设计,制备了Fe Se@碳纳米棒（Fe Se@C）和Fe Se2@多孔碳纤维（Fe Se2@PCF）,通过不同的电化学测试和表征研究其储锂性能及机理。（1）多孔FeSe@C纳米棒的制备及其储锂性能研究。采用Fe-MOF作为前驱体,制备了纳米限域多孔Fe Se@C纳米棒材料。在本设计中,利用了二氧化硅的限域作用,有效的将Fe Se以纳米颗粒形态限制在了碳壳内部,避免了金属颗粒的析出并发生团聚的现象,保证了材料的电子和离子的转移能力。在煅烧过程中,二氧化硅层减缓了内部有机配体的热裂解,在刻蚀后,形成了双层碳壳的保护结构,外层的碳壳增强了结构强度,确保了材料的结构完整性,确保了电池的循环稳定性能。多孔结构提供的空间缓冲了体积膨胀现象,大比表面积提供了更多的活性位点,优化了离子/电子的传输通道,保证了材料的倍率性能。在5 A g-1时进行大电流密度长循环测试,循环1000圈,容量保持率为95.9%(329.7 m Ah g-1)。（2）多孔FeSe2@PCF的制备及其储锂性能研究。通过静电纺丝技术及二氧化硅的限域作用,制备了直径均匀具有多孔结构的Fe Se2@PCF。二氧化硅的限域作用使Fe Se2以小颗粒均匀分散在碳纤维内部,促进了电化学反应的进行,增强了电池在大电流下的循环能力。一维的碳纤维为离子/电子的传输提供了更短的路径,高导电的碳纤维也提高了电导率,支撑了材料的总体结构,还具有一定的柔性,能够适应循环过程中的机械应力。多孔结构也释放了内部循环中产生的应力,提高了循环性能。电化学性能测试表明,电流密度1 A g-1时,Fe Se2@PCF循环200次后容量保持率超过99.1%(782.6 m Ah g-1),表现出了出色的电化学性能。
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