随着全球经济的飞速发展,化石能源的急速燃烧导致的环境问题愈发严重,人类对清洁能源的需求愈发强烈。二氧化碳作为化石燃料的重要排放物和导致温室气体的主要气体,低碳烃作为新型清洁能源,它们的吸附分离纯化是现代世界环境保护和清洁能源使用的重中之重。吸附分离技术由于其能耗低、设备投资小、操作简单等优点被广泛研究发展,其研究的核心就是开发高效的吸附剂。多孔碳材料基于其可调节的孔道结构和孔道环境,可以特异性调节吸附剂与气体分子的相互作用和吸附剂对气体的吸附容量,从而达到气体分离效果。同时,多孔碳材料具有超高的化学稳定性、热稳定性、水稳定性和廉价易于工业化生产的特性,非常有希望应用于工业上吸附分离过程。本论文紧紧的围绕多孔碳的制备及其孔道和孔环境的调控,探索研究了无溶剂法规模化合成多孔碳聚合物前体,原位离子热活化制备具有均匀和窄孔径分布的超微孔碳,一锅法合成高比表面积的高氮多孔碳。研究了他们对混合气体的分离效果,具体内容如下:(1)有机聚合物前体的制备往往需要用到大量的溶剂,且工艺复杂成本昂贵。本章开发了一种简便的一锅熔融辅助无溶剂制备含氮聚合物的方法,高温活化后的高氮微孔炭(N含量约5.11wt%)具有窄的孔径分布(约0.5～3nm)、高的比表面积(约1021.4～3657.0m2g-1)、大的孔容(约0.43～2.00cm3g-1)。高氮微孔碳(SNMCs)在273 K和0.15、1bar下的CO2吸附量分别为2.65和7.38 mmol g-1,在298K和20bar下的CO2吸附量也达到了22.06mmolg-1。在 298k和1bar下,CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2的选择性分别达到36.5、6.9和5.1。本章研究并分析了0.15、1和20bar条件下CO2捕获的影响因素。此外,这种方法可以扩大10倍,以生产几乎相同的高性能碳。在实际应用中,评价了压力/真空摆动吸附(P/VSA)的工作能力、混合气穿透实验和循环利用的可行性。因此,这些新材料有望用于从稀释气体混合物中捕获二氧化碳。(2)开发高选择性、循环可靠、防潮的吸附剂对气体分离具有重要意义。在超微孔(<0.7nm)范围内控制和优化孔径是一项非常艰巨的任务,特别是对于生物质炭。此外,具有随机微孔尺寸的多孔炭通常表现出较差的气体分离性能。在本章中,我们发展了一种原位离子活化方法,其中均匀分布在碳前驱体中的化学键合K+离子能够生成具有均匀和窄孔径分布的超微孔碳。因此,所获得的碳在环境条件下具有较高的CO2吸附量(4.17mmolg-1)和选择性(333.2和34.9)对CO2/N2(15v/85v)和CO2/CH4(40v/60v)混合气分离。动态突破实验清楚地证明了它们优越的混合气分离性能。通过对真空摆动吸附(VSA)工作参数的详细评价,得到了 1906.4的高吸附剂选择参数。因此,原位离子活化法是制备孔径分布窄且均匀的超微孔炭的有效方法。(3)低碳烃是重要的替代能源和原材料,开发高效吸附剂对于变压吸附过程中分离C1/C2/C3组分具有重要意义。本章以低成本、超快速生长的藻类为前驱体,采用简便的一锅法制备了 N掺杂多孔炭。微藻衍生高氮多孔炭(ANPCs)具有1437～3177m2g-1的超高比表面积,0.637～2.18 cm3g-1的大孔容,1.74～10.37wt%的氮杂原子。此外,ANPC样品在298 K和1.0bar下表现出优异的C3H8(11.5 mmol g-1)、C3H6(11.3 mmolg-1)、C2H6(6.84 mmol g-1)和C2H4(5.71mmol g-1)吸附能力,具有优异的C3/C1(189)、C2/C1(15.3)和C3/C2(9.81)的IAST分离选择性。令人印象深刻的是,ANPC-1-800具有C2H6选择性吸附的特点,在C2H4/C2H6分离中更为有利。此外,通过对VSA工作参数的详细评价、动态突破实验和吸附循环实验,证实了 ANPCs是一种具有实用价值的轻烃吸附剂。