【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池由于具有合适的光吸收带隙、良好的双极性载流子运输性质、制备工艺简单、可制备柔性器件等优点成为了研究热点。近几年有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池效率提升十分迅速,可以与传统晶硅太阳能电池器件相媲美,但是由于其组分里包含具有挥发性的有机阳离子,导致器件热稳定性较差,阻碍了进一步发展。而采用无机阳离子取代有机阳离子组成无机钙钛矿CsPbX3可以很好地解决这个问题。因此拥有较好热稳定性的无机
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钙钛矿太阳能电池由于具有合适的光吸收带隙、良好的双极性载流子运输性质、制备工艺简单、可制备柔性器件等优点成为了研究热点。近几年有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池效率提升十分迅速,可以与传统晶硅太阳能电池器件相媲美,但是由于其组分里包含具有挥发性的有机阳离子,导致器件热稳定性较差,阻碍了进一步发展。而采用无机阳离子取代有机阳离子组成无机钙钛矿CsPbX3可以很好地解决这个问题。因此拥有较好热稳定性的无机钙钛矿材料被认为是最具潜力的钙钛矿之一。然而无机钙钛矿存在相不稳定问题,在室温下容易从黑色钙钛矿相转变为黄色非钙钛矿相,而且黑色钙钛矿相需要在高温下才能形成,这增加了器件制造成本且限制了其在柔性基板上的应用。另外,由于制备的无机钙钛矿薄膜含有大量缺陷,尤其是晶界处未配位的离子,使得存在严重的非辐射复合,导致器件效率较低。因此,本文主要针对在低温下形成稳定的纯α-CsPbI2Br相以及通过掺杂路易斯碱添加剂来提高钙钛矿薄膜质量这两方面进行研究。主要研究内容如下:1.通过在CsPbI2Br前驱体溶液中掺杂合适浓度的CsAc,成功将α-CsPbI2Br相形成温度从350℃降低到了150℃。通过XRD、SEM等表征可知,掺入的CsAc一部分进入钙钛矿晶格中,晶格发生膨胀,使原本Cs+位置的体积增大,从而能够支撑起Pb X6正八面体,起到稳定α相的作用。此外掺有CsAc钙钛矿薄膜生长的小尺寸晶粒有利于稳定α相。并且Ac-也存在于晶界中,起到钝化晶界、降低钙钛矿薄膜内缺陷态密度的作用,进而获得晶界少、覆盖率高、无针孔的高质量薄膜。薄膜形貌的优化有利于载流子传输能力的提高、器件开路电压和短路电流的提升,最终获得效率为10.53%的CsPbI2Br器件。本项研究为低温制备高性能、相稳定的CsPbI2Br钙钛矿太阳能电池提供了一种可行的方法。2.在有机-无机杂化钙钛矿薄膜制备过程中路易斯酸碱添加剂有助于形成高结晶度的薄膜以及钝化缺陷。因此,探索路易斯酸碱添加剂能否在制备无机钙钛矿薄膜上有相同的作用是必要的。本项工作研究了作为路易斯碱添加剂的硫代乙酰胺(含硫)和乙酰胺(含氧)在CsPbI2Br钙钛矿薄膜生长过程中的影响以及它们之间作用效果比较。结果表明路易斯碱添加剂是通过孤对电子与钙钛矿中未配位的Pb2+进行配位,钝化缺陷和晶界,从而提高了钙钛矿薄膜的质量。其中与氧元素相比,由于硫元素具有较高的电子密度使其与钙钛矿溶液中Pb2+的配位能力更强,最终将掺入硫代乙酰胺器件效率提升至15.87%且具有良好的环境稳定性。本项研究为选择和设计钙钛矿太阳能电池有效添加剂提供了一些建议。
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