煤炭高效洁净综合利用是目前我国能源领域一个急需解决的重大问题。煤制天然气具有较高的热能有效利用率,不仅对煤炭的高效洁净综合利用具有十分重要的意义,也为焦炉气的高效利用和我国天然气缺口的补充提供一条切实可行的途径。高效甲烷化催化剂的开发是煤制天然气技术中的需要解决的关键问题之一。本研究针对目前高浓度CO甲烷化催化剂存在高温烧结严重、易积碳导致催化剂失活的难题,从热力学上较系统地研究了合成气甲烷化反应过程,并开发了一种新型抗烧结、抗积碳甲烷化催化剂。主要研究内容如下:　　 1.为了更好地了解合成气甲烷化过程这一复杂体系,并为合适的CO甲烷化反应条件的选定和催化剂的开发做理论指导,我们首先采用Gibbs自由能最小的方法,对CO和/或CO2甲烷化体系进行了系统的热力学计算。主要考察了反应温度、压力以及原料气组成对碳氧化物的转化率,CH4的选择性和产率,以及积碳量的影响;并考察了不同反应工艺条件下,各副反应的反应平衡常数的变化。由于煤热解得到的合成气中不可避免地含有一些杂质气体,我们还研究了原料气中含有H2O、O2、CH4和C2H4等对甲烷的反应的影响,并将热力学计算的结果与工业实例以及我们的实验结果相对比,验证模拟计算的可靠性。　　 2.为了系统地考察高浓度CO甲烷化反应过程,开发适用于大规模生产的工业合成气甲烷化催化剂,我们选用廉价易得的商业氧化铝为载体,制备一系列Ni/Al2O3合成气甲烷化催化剂,系统地考察了载体、活性组分、助剂和制备条件等对催化剂性能的影响,同时还考察了不同反应工艺条件(如温度、压力、原料气组成、添加稀释剂等)的影响,并考察了初步筛选出的催化剂的稳定性、抗积碳性和催化剂再生后的催化性能。　　 3.针对现有的易氧化铝为载体的催化剂热稳定差易烧结的问题,我们提出一种新型以六铝酸盐为载体的镍基催化剂。采用共沉淀的方法制备六铝酸盐载体,之后通过浸渍法负载NiO。考察不同含量NiO在六铝酸盐表面的分散状态、镍物种与载体的相互作用以及镍物种在六铝酸盐载体表面的存在形态等,并考察上述因素对最终催化剂性能的影响。另外还考察了加压下Ni/六铝酸盐催化剂的稳定性和抗积碳性能,并采用同样的浸渍方法制备了Ni/Al2O3催化剂,与Ni/六铝酸盐催化剂做对比。