Cd1-xZnxS光催化材料的助催化剂调控及光解水产氢性能研究

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近年来,资源的迅速枯竭以及环境的过度污染迫使我们不得不寻求更清洁的能源代替已有的能源。在众多新开发的资源中,太阳能因其覆盖范围广泛及不受地域条件限制等原因受到广泛关注。因此,众多科研工作者也已经致力于将太阳能转化为可直接利用的能源。太阳能光解水因具备清洁、无污染、耗能小及可再生的特点成为催化领域的重要分支。而利用光解水技术进行产氢则是一种最为简便的产生无污染能源的途径。设计高效实用的半导体是激发光催化产氢的核心因素。近年来,Cd1-xZnxS半导体由于其突出的光学性能和合适的带隙而在光催化领域引起了广泛的关注。但单一相的半导体依旧存在自身电子和空穴的高复合率等急待解决的问题。因而本论文以Cd1-xZnxS为主要研究对象并对其进行不同助催化剂的负载以达到提升其最终产氢性能的目的。并对所获得的样品进行了光解水产氢的性质评估,主要研究内容与结果如下:(1)在这部分工作中,本论文使用了一种方便的模板合成方法来在低温下水热合成所有样品。三种不同的模板试剂性与催化剂相互协同作用的同时,由于拥有不同的氨基小分子,形貌,抑制电荷间重组的能力导致最终产氢性能存在明显差异。在使用贵金属Pt作为助催化剂的条件下,合成的催化剂Cd0.75Zn0.25S-TETA(X=0.25(T))在可见光下最优产氢速率为7.17 mmol g-1 h-1,约为Cd0.75Zn0.25S-EDA的7倍。在420 nm单波长光照下,Cd0.75Zn0.25S-TETA的表观量子效率(AQE)达7.9%。(2)将催化剂CdZnS-TETA(CZS-T)的使用量减半,利用非贵金属NiSe2作为助催化剂负载。目的是通过助催化剂的负载来调控其形貌和光吸收能力甚至抑制其电荷复合速率从而提高其光催化活性。对所合成的催化剂进行性质测试,结果表明当负载量为14 wt%时,催化剂有最好的性能。在可见光照射5 h之后其产H2达到19.83 mmol g-1。其数值约为X=0.25(T)的2.76倍左右。(3)本部分内容是通过原位光还原沉积法合成合金PtSn直接负载在CZS-T上以提升其性能。在只引用贵金属Pt做助催化剂时,其产率约为4.62 mmol g-1 h-1。而负载PtSn并不断调节比例后,催化剂X=0.25(T)-PS4具有最佳的产氢量,其产率约为7.72 mmol g-1 h-1
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