强激光场与原子分子乃至固体介质相互作用会产生频率为入射激光频率整数倍的相干辐射,即产生高次谐波。高次谐波是已知产生阿秒脉冲(1阿秒=1×10-18秒)的有效手段,同时高次谐波也为探测原子分子中的超快电子动力学行为提供一种有效的工具。在本学位论文工作中我们发展了基于量子化学计算分子波函数的强场近似理论方法,该方法可用于计算分子高次谐波产生,进一步地我们对非对称分子的高次谐波产生过程中的相位进行分解,最后我们利用改进后的分子强场近似模型重点探究了非对称一氧化碳分子高次谐波产生的动力学机制。本学位论文的研究工作主要包括:1.我们发展了基于量子化学计算分子波函数的强场近似模型理论方法,该方法从量子化学计算软件的输出结果中计算出原子分子体系的偶极矩、基组等相关信息,从而很精确地提取到原子或者分子轨道波函数。另外,我们将Lewenstein模型里的偶极矩阵元的分子结构信息提取出来,这样的做法是为了方便地从量子化学计算软件中导出分子波函数而不需要将其偶极矩阵元展开。这一理论方法的计算量较小,并且适用于较为复杂的分子体系,从而能够实现从头计算方法无法做到计算复杂分子体系的高次谐波产生过程。精确的解析初态波函数和高次谐波谱能够使我们找到其中的内在联系,有助于理解分子和激光场相互作用中潜在的物理过程。2.对于高次谐波的计算通常利用强场Lewenstein模型,该模型通常应用于计算同核双原子分子。我们采用了基于量化的Lewenstein方法,并对非对称分子相位进行改进使之适用于分解一氧化碳分子高次谐波不同通道的产生过程,得到了一氧化碳分子的纯奇次谐波和纯偶次谐波的现象。通过观测不同核间距对偶次谐波产生的影响,发现偶次谐波强度会随着核间距的增加呈现先减小后增大的趋势。接着利用强场近似方法对一氧化碳中产生的谐波贡献进行了拆解并验证,指出了产生的纯偶次谐波现象是由于不同通道之间的干涉效应引起的。这一现象对于深入理解不对称分子中的高次谐波的产生动力学机制具有重要意义。