【摘 要】
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重金属离子本身具有不可降解性,能通过食物链传递、累积而产生高毒性,水体重金属污染是困扰人们多年的难题。吸附法在重金属离子去除方面扮演重要角色,而安全、价廉、高效吸附剂的合成显得尤为重要。聚乙烯亚胺（PEI）是一种阳离子型多胺聚合物,其丰富的氨基基团可通过螯合、离子交换等参与金属离子的捕获。海藻酸钠（SA）来源于褐藻、马尾藻等藻类,是天然多糖阴离子聚电解质,富含羟基与羧基,但海藻酸盐基吸附剂在机械性
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重金属离子本身具有不可降解性,能通过食物链传递、累积而产生高毒性,水体重金属污染是困扰人们多年的难题。吸附法在重金属离子去除方面扮演重要角色,而安全、价廉、高效吸附剂的合成显得尤为重要。聚乙烯亚胺（PEI）是一种阳离子型多胺聚合物,其丰富的氨基基团可通过螯合、离子交换等参与金属离子的捕获。海藻酸钠（SA）来源于褐藻、马尾藻等藻类,是天然多糖阴离子聚电解质,富含羟基与羧基,但海藻酸盐基吸附剂在机械性能及环境适应性方面是限制其发展的重要因素。海泡石（SEP）与硅藻土（DE）黏土能够充当填料改善凝胶基质的机械性能。磁性纳米材料可用于制备易分离易回收的吸附剂,益于提高污水处理效率。鉴于此本文通过多元共混制备了PEI与SA相互交联的凝胶珠,及通过表面修饰制备了磁性纳米吸附剂。主要研究内容如下:1.在PEI/SA凝胶基质中加入SEP作为增强型填料和Ca CO3作为造孔剂,制备了一种新型凝胶珠SEP/PEI/SA,用于水溶液中Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）离子的吸附。首先,通过对材料的优化找到对Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）离子吸附最佳的材料,然后通过批量实验研究了SEP/PEI/SA对Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）离子的吸附性能,利用循环-再生实验探讨了SEP/PEI/SA的吸附再生性能。实验表明,该吸附剂对Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）离子有较好的吸附能力和再生性能,在最佳p H之下对Pb（Ⅱ）及Cu（Ⅱ）离子的吸附量分别达到571.90 mg/g,123.93 mg/g。该材料所发生的反应属于自发（?G＜0）、吸热（?H~0＞0）、熵增（?S~0＞0）的化学反应,SEP/PEI/SA对Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）离子的吸附速率的决定因素取决于液膜扩散,是单分子层吸附。该吸附剂在盐溶液中及不同水体中仍保持良好的吸附能力。2.使用具有粘附特性的多巴胺（PDA）改性DE以增加其与凝胶基质的结合力。以改性DE作为PEI/SA凝胶基质的增强填料,以生成Ca CO3作为凝胶珠的造孔剂,制备了双网络-纳米复合（DN-NC）凝胶珠DE@PDA-PEI@SA,用于吸附水溶液中的Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）离子。当p H值分别为5.0和5.5时,对Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）离子吸附最佳,并且共存离子及水溶液类型对吸附量影响较小。吸附反应属于吸热自发熵增的化学反应。Freundlich模型描述DE@PDA-PEI@SA对Pb（Ⅱ）的吸附更为准确,是多分子层式的吸附,对Cu（Ⅱ）离子的吸附行为则更符合Langmuir模型。此外,该材料有良好的环境适应性及循环再生性能。3.首先水热法制备四氧化三铁磁核,然后采用共沉积的方式利用PDA将PEI接枝到磁核表面,制备了一种核壳结构的吸附剂Fe3O4@PAD-PEI,用于Au（Ⅲ）的吸附回收。本实验确定将共沉积法作为复合材料的制备方法,PDA与PEI质量比为1:1与2:1的材料对Au（Ⅲ）有良好的吸附性能,鉴于此展开对Au（Ⅲ）离子批量吸附实验探究。实验表明,化学吸附和液膜扩散是控制吸附速率的决定因素,且所发生的吸附反应属于自发、熵增、吸热的反应,此外单分子层吸附是其主要形式。通过循环实验发现,在酸性溶液中的使用具有局限性,反复经过酸溶液浸渍该材料会有一定的溶解。
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