溶胶-凝胶法制备钴系复合氧化物催化剂及催化分解N2O

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近年来,己二酸及硝酸合成、化石燃料燃烧等工业过程排放的氧化亚氮(N2O)废气量逐年递增。N2O的温室效应潜值(GWP)为310,大气寿命约120年,是《京都议定书》限制排放的六种温室气体之一。对N2O的消除工作已引起了人们的高度重视。催化分解法是一种经济有效的N2O分解方法。  本论文用溶胶-凝胶法制备了Cu-Co-Al、Ni-Co-Al、Mn-Co-Al等尖晶石型复合氧化物催化剂,用于有氧条件下催化分解N2O。考察了催化剂组成,母液pH值,焙烧温度,助剂类型、前驱物及负载量等制备参数对催化剂活性的影响,用 XRD、H2-TPR、SEM、BET等技术对催化剂进行了结构表征,得到了以下结果:  (1)K改性Cu-Co-Al催化剂的最佳制备参数为:600?C焙烧、母液pH为2.1时,得到 Cu0.1Co0.9CoAlO4复合金属氧化物,初湿浸渍 K2CO3溶液,K负载量为K/(Cu+Co)=0.03(原子比)。  (2)K改性Ni-Co-Al催化剂的最佳制备参数为:调节母液pH为3,600?C焙烧,得到 Ni0.15Co0.85CoAlO4复合金属氧化物,初湿浸渍 K2CO3溶液,K负载量为K/(Ni+Co)=0.1(原子比)。  (3)K改性Mn-Co-Al催化剂的最佳制备参数为:调节母液pH为2,600?C焙烧,得到 Mn0.2Co2.3Al0.5O4复合金属氧化物,初湿浸渍 K2CO3溶液,K负载量为K/(Mn+Co)=0.03(原子比)。  (4)母液pH值影响催化剂的晶粒尺寸及比表面积,进而影响了催化剂活性;在催化剂表面加入适量的助剂K,弱化了金属-氧化学键强度,加快了表面氧的脱附和N2O分解反应,提高了催化剂抗水性及催化活性。
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