基于碳量子点的电化学发光传感和荧光传感的应用研究

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碳量子点(CQDs)是纳米材料中的新成员,有着较好的电化学性能、催化作用以及荧光性质等多种优势,对构建新型的电化学发光(ECL)传感器和荧光传感器有着巨大的应用潜力。双信号比率型传感器由于可以排除外界因素造成的干扰,提高检测结果的准确性,因此引入双信号比率法能够有效提高传感器的抗干扰能力。综上所述,本论文通过一锅水热/溶剂热法设计制备了三种碳量子点,利用该碳量子点和双信号比率法,或与磁场强化固相微萃取联用,构建检测结果准确灵敏的ECL传感器和荧光传感器,并将其成功应用于实际样品中抗坏血酸、汞离子和赖氨酸的定量分析或可视化检测。具体如下:1.基于Ru(bpy)32+/CQDs/AA体系电化学发光结合磁场强化固相微萃取检测抗坏血酸本文提出了一种双增强Ru(bpy)32+/CQDs/AA体系结合磁场增强固相微萃取的双峰电化学发光(ECL)法直接检测抗坏血酸(AA)。纳米复合材料Fe3O4@CS@GO作为磁性吸附剂被吸引在磁性玻碳电极上,在最佳条件下萃取AA,萃取效率可高达89.2%。本方法的检测基础是以N,N-二甲基甘氨酸为原料制备的碳量子点(CQDs)作为三联吡啶钌Ru(bpy)32+的共反应试剂。当循环扫描电位在-3.5到2 V时,Ru(bpy)32+/CQDs/AA体系会产生双峰电化学发光(ECL),且双峰的电化学发光信号会随着AA浓度的增加而增强。该方法根据双峰ECL体系的ln(ECL-1/ECL-2)与AA浓度负对数的线性关系实现对AA的定量检测。通过一系列的评估,该方法可成功应用于真实样品中AA的分析检测,它展现了良好的灵敏性、重复性和抗干扰性。2.基于碳量子点的比率型荧光传感器实现对Hg2+的定量和可视化检测本文基于汞离子(Hg2+)对碳量子点(CQDs)的荧光猝灭作用和对罗丹明B(Rhodamine B)荧光无响应的原理,建立了一种双发射比率型荧光传感器实现对汞离子(Hg2+)的定量检测。在365 nm的激发光照射下,CQDs和Rhodamine B分别在波长为437 nm和590 nm处出现双发射荧光峰,根据两发射峰强度的比值F437/F590与汞离子浓度的关系实现对汞离子的分析检测。该方法的检测范围为10~70 n M,检测限(LOD,S/N=3)为3.3 n M。此外,该方法还能根据紫外光下探针的荧光颜色变化实现对Hg2+的定性和半定量检测。经过各项测评,该方法能够成功应用于自来水中Hg2+的定量检测和可视化检测,且展示了该方法优良的选择性、抗干扰性和重复性。3.基于双发射碳量子点的比率型荧光传感器实现对赖氨酸的定量和可视化检测本文提出了一种基于双发射碳量子点(CQDs)的双信号比率型荧光传感器实现对真实样品中赖氨酸的分析检测。在380 nm的激发波长照射下,碳量子点在440 nm和630 nm波长处产生双发射荧光峰,根据两信号的比值F440/F630与赖氨酸浓度的关系对赖氨酸进行定量分析。该方法的线性范围为0.1~100μM,检测限(LOD,S/N=3)为33.3 n M,同时,根据该探针的荧光颜色变化实现对赖氨酸的定量和可视化检测。通过一系列的测试,该方法可以应用到实际样品中赖氨酸的准确测定,它还呈现出优异的抗干扰性、选择性以及重复性等优势。
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