本论文应用量子化学理论详细研究了清洁能源天然气（主要成分甲烷）的高温催化燃烧机理。重点研究不同钙钛矿（ABO₃）表面结构对高温催化燃烧的影响,并对不同浓度镧掺杂钙钛矿催化剂的催化性能进行了预测。我们在第一性原理水平应用密度泛函理论对周期性结构进行研究,在DFT-GGA框架下用真空表面模型分析CH₁和O₂与一系列钙钛矿表面吸附及相互作用的电子结构及作用机理。首先对钙钛矿的表面进行结构优化,并对表面能量及电子结构进行了研究,表面结构计算结果显示,电荷在表而发生了重新分配,能量计算表明BaZrO₃的（001）面比（011）、（111）面能量低,是稳定的表面。第二,研究CH₁和O₂在稳定表面不同位点的吸附行为,探讨不同的A位、B位钙钛矿离子对CH₄和O₂吸附的影响,并对吸附结果进行布居数和态密度分析,结果表明B位为CH₄和O₂的最佳吸附位,通过对比CH₄和O₂在不同钙钛矿（BaZrO₃、BaCeO₃、BaCoO₃、LaCoO₃）表面的吸附行为,可知:A位离子的不同,可以调节B位离子的电荷,从而影响CH₄和O₂在表而的吸附。各催化剂的催化甲烷燃烧活性顺序为LaCoO₃＞BaZrO₃＞BaCeO₃＞BaCoO₃与文献结果一致。由于催化燃烧反应气体吸附是燃烧的关键一步,由此我们可以推断:催化燃烧过程中催化剂表面吸附的O₂是主要氧化剂,能对CH₄和O₂有较强吸附作用的催化剂（如LaCoO₃）是催化甲烷燃烧反应的较好催化剂。第三,对镧不同浓度掺杂钙钛矿BaZrO₃的构型进行计算,并通过分析电子态密度及化学键等的变化,全面了解La取代钙钛矿A位原子对表面活性的影响。本文的研究能够提供不同的A位、B位离子对CH₁及O₂在钙钛矿表面的吸附作用的影响以及甲烷催化燃烧机理,从而为开发新型的高活性、高稳定性催化剂提供可靠的理论依据。