【摘 要】
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富勒烯是一类具有π共轭结构的零维球形分子,在有机光伏、能量储存、生物医药和催化等领域有着潜在的应用价值。富勒烯分子进行自组装或与其它π共轭分子共组装,得到具有特定形貌、尺寸和高结晶性的微纳米结构,能够改进富勒烯的性质,对实现其实际应用具有重要意义。金属卟啉具有氧还原电催化活性,而且可以通过分子间的π-π相互作用力与富勒烯形成超分子结构,与卟啉形成复合结构有望拓宽富勒烯在电催化领域的应用前景。因此对
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富勒烯是一类具有π共轭结构的零维球形分子,在有机光伏、能量储存、生物医药和催化等领域有着潜在的应用价值。富勒烯分子进行自组装或与其它π共轭分子共组装,得到具有特定形貌、尺寸和高结晶性的微纳米结构,能够改进富勒烯的性质,对实现其实际应用具有重要意义。金属卟啉具有氧还原电催化活性,而且可以通过分子间的π-π相互作用力与富勒烯形成超分子结构,与卟啉形成复合结构有望拓宽富勒烯在电催化领域的应用前景。因此对金属卟啉/富勒烯超分子结构进行可控合成,构建一维、二维或三维的超分子结构,然后直接转化为保持原有形貌的多孔碳材料有助于提高电催化性能。本论文采用液-液界面沉积的方法可控地合成了一系列四苯基镍（钴）卟啉/C60超分子结构,然后通过热解制备了富勒烯衍生的多孔碳材料,并探索了这些材料在电催化和锌空气电池领域的应用。主要研究内容和研究成果如下:（1）采用甲苯等八种溶剂作为良溶剂,甲醇等七种溶剂作为不良溶剂,系统地研究了液-液界面沉积法中溶剂与四苯基镍（钴）卟啉/C60晶体形貌和结构之间的关系。结果表明良溶剂能够进入四苯基镍（钴）卟啉/C60的晶体结构中形成溶剂化结构,而且不同的良溶剂能够引起四苯基镍（钴）卟啉和C60不同的共组装过程,从而最终决定四苯基镍（钴）卟啉/C60晶体的形貌和结构,证明了良溶剂掺杂是决定四苯基镍（钴）卟啉/C60晶体的形貌和结构的关键因素。这也为后续探索四苯基镍（钴）卟啉/C60超分子结构的应用提供了基础,并丰富了四苯基镍（钴）卟啉/C60晶体形貌与溶剂之间关系的数据库。（2）采用高温热解的方法处理四苯基镍（钴）卟啉/C60超分子结构,得到一系列富勒烯衍生的多孔碳材料,这些材料表现出优异的氧还原和氧析出电催化活性。出色的电催化活性主要归因于两个方面:一方面是热解后的材料形成了大量的介孔和结构缺陷,有利于暴露更多活性位点,同时为传质和电子转移创造条件;另一方面,钴或镍元素的存在以及热解过程中吡啶氮和石墨氮的形成提高了材料的电催化活性。其中,在800℃下热解得到的CoTPP/C60-800催化剂具有最优异的电催化性能,其氧还原反应（ORR）起始电位和半波电位分别为0.91 V和0.824 V;对于氧析出反应（OER）,在电流密度为10 m A cm-2时的电位为1.56 V,过电位仅有330 m V。同时,以CoTPP/C60-800作为液态锌空气电池的阴极材料,电池显示出111.7 m W cm-2的优异峰值功率密度。这将大大促进富勒烯衍生的碳材料在电催化领域的应用。
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