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以甲醇为原料制取乙烯和丙烯可极大缓解我国对石油资源的依赖程度。SAPO-34分子筛具有优异的热稳定性、水热稳定性及良好的甲醇制烯烃(MTO)催化反应性能,因此常被用作MTO催化剂。但SAPO-34分子筛孔径较小,易被MTO反应中产生的大分子多环芳烃堵塞孔道,最终生成积炭覆盖分子筛的活性位,造成催化剂的失活。因而寻找简单高效的方法延长催化剂的寿命,并探究催化剂的再生,使催化剂恢复活性,是MTO反应中重要的部分。首先,本文在0.2 Si O2:1.0 Al2O3:1.0 P2O5:2.9 TEA:0.1 TEAOH:40 H2O(其中,TEAOH为四乙基氢氧化铵,TEA为三乙胺)的凝胶配比条件下合成了SAPO-34分子筛,同时,为了使其具有一定的粒度及机械强度,对其进行了成型处理。将成型后的SAPO-34分子筛在750°C下水热老化处理6 h。对比新鲜的SAPO-34催化剂与水热老化后的SAPO-34催化剂的MTO反应性能及烧炭动力学发现,经水热老化处理后,SAPO-34催化剂的晶体结构、孔道结构均未发生明显变化,但酸量有所降低。在MTO反应中,经水热老化处理后的催化剂寿命明显降低,饱和积炭量显著下降,但烧炭活化能变化较小,说明催化剂上生成的积炭性质几乎未发生改变。其次,本文研究了在MTO反应中不同填装方式下,物理混合SAPO-34分子筛与金属氧化物(Mg O或Mo O3)对MTO反应性能的影响。从反应寿命来看,当Mg O位于SAPO-34上层或下层时,催化剂的寿命均未延长。当Mg O与SAPO-34物理混合时,催化剂寿命有较大幅度提高;Mo O3与SAPO-34物理混合后,催化剂寿命大幅缩短。此外,本实验利用紫外分光光度法测量了催化剂在不同填装方式下MTO反应产生的甲醛含量,并配备FID和TCD检测器分析了全部产物(除了烃类产物外,还检查了CO,CO2及H2)。经分析发现,甲醛为积炭的前驱物,Mg O可分解甲醛,从而降低焦炭在SAPO-34上的形成速率,延长SAPO-34的寿命。Mo O3可以催化甲醇转化为甲醛,甲醛进一步在SAPO-34上转变为焦炭,因此Mo O3与SAPO-34物理混合会加速催化剂的失活。同时,采用甲醇-甲醛共进料,通过催化剂寿命及CO,CO2及H2等产物选择性变化,进一步验证了甲醛是MTO反应中积炭的前驱物。最后,本文为了考察Mg O及Mo O3对成型SAPO-34分子筛上积炭性质的影响,采用了红外光谱、紫外分光光度法及13C核磁共振等分别分析了成型SAPO-34、Mg O/成型SAPO-34,Mo O3/成型SAPO-34上生成的积炭,并采用热重分析仪探究了烧炭活化能的变化。研究发现,在上述三类表征中积炭的各特征衍射峰位置及强度均未有明显变化,且烧炭活化能变化较小。Mg O及Mo O3上几乎不生成积炭,Mg O及Mo O3与SAPO-34催化剂物理混合不会改变催化剂的饱和积炭量、积炭物种等。当以甲醇-甲醛共进料时,SAPO-34催化剂的烧炭活化能与以甲醇进料的SAPO-34催化剂的烧炭活化能相差较小,因而,进料中含有甲醛可加快催化剂的失活,但对生成的积炭性质影响较小。