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随着世界各国工业的迅猛发展,环境污染问题日益突出,SO2及NOx是主要大气污染物,造成酸雨,危害人体健康和生态环境。为了经济有效地消除SO2及NOx,必须发展高效脱硫脱硝技术。近年来,吸附法消除SO2及NOx引起了广泛的注意,具有操作温度低、工艺简单、无需抗毒等优点。吸附法要求吸附剂具有较高的可逆吸附能力,其中ZSM-5型分子筛以优越的吸附性能,而倍受注目。
本文对ZSM-5型分子筛吸附SO2及NO过程进行深入的理论和实验研究,建立多功能吸附分离实验系统,动态地观察ZSM-5型分子筛吸附/解吸SO2及NO过程的基本特性,探悉吸附/解吸过程中的相关影响因素对吸附/解吸过程的影响。构建ZSM-5型分子筛的物理模型,采用Connoly表面方法对ZSM-5型分子筛的几何结构性质进行了模拟分析。通过巨正则系综Monte Carlo方法模拟分析了SO2及NO在ZSM-5型分子筛上的吸附特性,揭示硅铝比、温度、空速、阳离子置换等对ZSM-5型分子筛吸附性能的影响规律。确定了SO2及NO在ZSM-5型分子筛中的吸附等温线及吸附热,并从微观角度分析其吸附构型。
研究结果表明:ZSM-5型分子筛对SO2的吸附符合Langmuir吸附等温线类型,温度越低,空速越低,吸附量越大;阳离子交换会改变分子筛孔径,分子筛对SO2的吸附量随着孔径的增大而增加。硅铝比越小,ZSM-5型分子筛对SO2的吸附量越高,吸附热越大。由吸附微观形态分析可知,SO2分子主要吸附在十元环直孔道(纵向)和Zigzag形状的十元环孔道(横向)中的中央部分,在A1原子周围,SO2分子比较集中。ZSM-5型分子筛对NO的吸附同样符合Langmuir吸附等温线类型,硅铝比越小,ZSM-5型分子筛对NO的吸附量越低,吸附热越小。分析NO吸附微观形态可知,NO平均分布在孔道的中央部分,阳离子的存在,一定程度上阻碍了NO的扩散。