作为质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的原料气,工业生产的氢气要求CO含量在100 ppm以下,否则会毒化燃料电池的Pt电极。一氧化碳优先氧化（CO-PROX）是净化富氢气中一氧化碳的重要途径。铜铈催化剂因成本低、活性高而成为CO-PROX反应的优选材料,研究表明Cu⁺物种和铜铈间的协同作用可以促进CO的氧化。然而长期的研究中,由于催化剂和反应条件的差异使得报道结果之间的比较存在差异,故催化剂的失活机理尚无定论。因此,从理论上探究催化剂失活的根本原因十分重要。鉴于此,本论文选用高储氧量的CeO₂材料为载体,设计、制备了具有高Cu⁺物种含量和强铜铈协同作用的催化剂来提升催化剂的CO-PROX性能。通过实验和计算的手段重点阐明铜铈基催化剂的催化性能及失活机理。具体研究内容如下:1、通过柠檬酸钠还原法制备了不同Au核大小的Au@CuO_x/CeO₂催化剂,在本次工作中,Au@CuO_x核壳结构纳米微反应器可以对Au进行限域作用,实验结果表明Au核尺寸的差异很大程度地影响催化活性,大尺寸的Au核可以促进Au-Cu、Cu-Ce物种间的相互作用,进而促进了CO-PROX活性的提升。2、采用水热法制备了一系列不同CuO含量的CuO/CeO₂铜铈催化剂,实验和计算结果表明10%-CuCe在催化性能测试中表现最优,这源于该催化剂中较高的Cu⁺物种和Ce³⁺物种含量。此外,对比反应前后催化剂表面化学状态发现,10%-CuCe催化剂在经历了三个测试周期和长达38小时的稳定性测试后,其表面Ce³⁺和晶格氧（O_?）物种含量的降低,金属铜的产生使得催化剂表面活性位点的减少造成活性损失。另一方面,抗H₂O和CO₂性能测试和DFT计算均表明,在CO₂和H₂O同时加入条件下,催化剂表面吸附CO₂,占据了催化剂表面的活性位点,可供CO吸附的位点减少,进而降低了催化剂转化CO的能力,使催化剂显示出较差的抗CO₂和较强的抗H₂O能力。3、为了促进铜铈催化剂表面氧化铜物种的价态多样性,通过水合肼还原剂的添加制备了一系列CuO_x/CeO₂催化剂,探究了影响催化过程的Cu⁺、Ce³⁺活性物种的来源以及焙烧过程中铜铈物种的变化。实验结果表明,还原剂的加入有效的促进了催化剂表面铜物种的多样性,从而影响了CO-PROX的性能。表征结果发现,还原剂的加入导致了大量低价铜物种的产生,削弱了Cu-Ce物种间的协同作用。此外,XPS和Raman结果证明铜铈间的强相互作用可以促进产生更多的氧空位,增强了表面氧和晶格氧的循环。