【摘 要】
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在化石资源日益枯竭和环境问题日益严峻的时代背景下,对可再生生物质资源的开发利用已经引起了全世界广大研究者的关注。木质素是储量第二大的陆生生物质资源,年产量高达数千万吨,其中绝大部分均被直接填埋或焚烧,造成了严重的资源浪费以及环境污染。由于木质素含有丰富的官能团和较高的碳含量,在橡胶补强和锂离子电池负极等领域具有一定的应用潜力。利用木质素资源以开发出高值化的先进功能材料,将是人类实现可持续发展的可行
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在化石资源日益枯竭和环境问题日益严峻的时代背景下,对可再生生物质资源的开发利用已经引起了全世界广大研究者的关注。木质素是储量第二大的陆生生物质资源,年产量高达数千万吨,其中绝大部分均被直接填埋或焚烧,造成了严重的资源浪费以及环境污染。由于木质素含有丰富的官能团和较高的碳含量,在橡胶补强和锂离子电池负极等领域具有一定的应用潜力。利用木质素资源以开发出高值化的先进功能材料,将是人类实现可持续发展的可行途径之一。但木质素具有结构复杂和颗粒尺寸大等缺陷,使其高值化利用面临重重困难。在橡胶行业中,Si O2是最为常用的橡胶补强剂之一,但通常需要以硅烷偶联剂对其表面进行改性才能发挥补强作用。在高性能负极材料领域,硅基材料势头正盛,但在循环稳定性等方面的难题亟待解决。受到稻壳等生物质中次生壁结构的启发,将木质素与硅基材料紧密结合以形成杂化材料,是协同改善各自缺陷的有效途径。本论文以木质素为原料,基于其与Si O2之间的氢键相互作用,并利用两者间相似的“碱溶酸沉”性质,设计制备了一系列的木质素/硅基复合材料及其衍生物。在充分发挥硅基材料的高性能和模板作用的基础上,旨在实现木质素基可再生功能材料在橡胶补强和锂电负极领域的高值化应用,以推进相关行业的可持续发展,研究结果如下:1.以碱木质素和Na2Si O3·9H2O为原料,采用可控的两步酸沉法,无需任何复杂的改性手段,制备了具有优良橡胶补强性能的Si O2@木质素(SL)杂化材料。在杂化纳米颗粒的形成过程中,首先形成Si O2纳米颗粒以作为模板,然后以木质素作为包覆剂与Si O2结合以形成核@壳结构。通过改变酸沉条件,可以便捷地调整产物的尺寸和形貌。补强性能最优的杂化纳米颗粒SSL60具有高比例替代炭黑(CB)的能力。此外,以稻壳黑液为主要原料制备的SLRH-S具有与SSL60相似的理化性质和优良的补强性能。即使原料中各组分的比例不同,也可以通过两步酸沉法灵活地调控产品,以获得预期的性能。证明了该方法在许多碱法提取工艺中的广泛适用性,为生物质综合利用的工艺设计提供了依据。2.以Na2Si O3·9H2O和从木糖渣中提取的木质素黑液为原料,将两步酸沉法与碳化相结合可控地制备了Si O2@木质素基C(S@LB)杂化填料,整个路线方便快捷,无需任何后处理过程。研究了碳化温度以及碳含量对于S@LB补强性能的影响。结果表明,S@LB的颗粒尺寸、比表面积、孔隙特征和表面亲疏水性都会影响最终橡胶复合材料的机械性能。具有“高结构”特征的最佳样品S@LMB500的补强性能可以与商业CB(N550)相媲美。由于填料理化性质的差异,分别以S@LMB500和N550填充的橡胶复合材料表现出了不同的应力-应变行为和动态机械性能,从而揭示了S@LMB500与N550有所差异的补强机理。该研究表明S@LMB500具有可以完全取代N550的潜力。3.将Si纳米颗粒进行热处理,基于柯肯达尔效应以形成内部具有空隙的多核@壳(Multi-Si-void@Si O2)结构。并通过酸沉法将木质素包覆在其表面以形成Multi-Si-void@Si O2@Lig结构,随后原位碳化将木质素转化为木质素基C(LC),最终形成具有Multi-Si-void@Si O2@LC结构的一系列产物,并制备了相应的对照样品。得到的最优产物(S-5@1.5LC)展现了优异的电化学性能,在1.0 A g-1的电流密度下循环1300次后,能保持759 m A h g-1的可逆比容量。适量的LC层保证了材料的导电性和结构稳定性,有利于Si O2层的活化。且活化后的Si O2层中构建有促进离子与电子传导的“高速通道”,同时Multi-Si-void@Si O2结构中适当的预留空间有效地应对了Si在电极材料充放电时的膨胀与收缩。使得材料在保证较高比容量的同时兼顾了循环稳定性。4.以三聚氰胺为氮源,以Zn Cl2为活化造孔剂,与具有良好的Multi-Si-void@Si O2@Lig结构的材料混合,通过高温热解在复合材料的碳层中实现了氮掺杂与活化造孔改性。通过对Zn Cl2使用量的调控,得到的最佳产物(S@LNZ0.3C)在保证碳包覆层完整的同时引入了多级孔道结构,从而表现出了优异的循环性能。更为关键的是,其Si O2层的电化学活化速度明显高于未经改性处理的Multi-Si-void@Si O2@LC电极材料(S@LC),显著加快了Li4Si O4和Li2O“高速通道”的构建,使得内部Si核得以作为活性物质来释放容量。通过氮掺杂与活化造孔的协同作用,提供了更丰富的电化学活性位点,提升了材料整体的导电性,构建的多级孔道促进了电解液的扩散与电荷的转移,从而赋予材料更卓越的电化学动力学。
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