飞秒激光由于脉冲时间短、峰值功率高的特点，在原子分子物理的研究中扮演着越来越重要的角色，被广泛应用于研究气体分子的电离解离过程。在强激光场作用下，分子的电子被剥落掉，发生电离。当发生多电子电离后，高价的母体离子由于原子核问强的库仑排斥力发生解离。解离的碎片离子的动能和角分布包含了大量的母体离子的信息，可以用来确定解离分子的电子态和相应的电离解离机理。由于分子的振动周期、转动周期分别在fS和ps量级，当激光脉宽从百飞秒减小到10fs以下，分子的电离解离机制有很大不同。作为双原子分子的重要代表，氮气和氧气有着不同的最外层电子云分布和轨道对称性。本论文系统研究了激光脉宽对氮气、氧气的电离解离的影响。在低光强下，周期量级脉冲氮气氧气的一价和二价离子解离可以如实反应分子的最外层电子云分布信息；高光强、长脉宽下，激光诱导的分子取向效应明显，不可忽略。对于多原子分子，本论文还研究了不同脉宽下甲烷的电离质谱。全文共分为六个部分。　　 1.绪论简要回顾了超快超强激光的发展历史，总结了强激光场和物质的相互作用。详细介绍了飞秒激光作用下原子分子的电离解离机理。　　 2.实验系统介绍了本论文所使用的实验系统：激光系统，飞行时间质谱系统（TOF）和冷靶离子动量谱仪（COLTRIMS）。论文详细介绍了作者参与搭建的COLTRIMS系统。　　 3.强场下氮气的电离解离研究利用COLTRIMS系统研究了不同脉宽激光作用下氮气的电离和库仑爆炸过程，测量了碎片离子的动能，并给出了碎片离子的角分布。对于N22+的解离，计算中采用了MOLPRO程序包给出了相应的势能曲面。对比实验结果和理论计算，解离的电子态得到了有效确认。对于不同脉宽下的不对称解离通道N（2，0），通过分析离子的动能和角分布，作者给出了解离通道对应的势能曲面，并断定N（2，0）通道涉及有2σg电子的电离。　　 4.强场下氧气的电离解离研究利用COLTRIMS系统研究了不同脉宽激光作用下氧气的电离和库仑爆炸过程。相比氮气，周期量级激光脉冲作用下氧气的低价解离给出的能谱结构更丰富，解离离子碎片的角分布反应了氧气的最外层电子云分布。24fS激光脉宽作用下，激光诱导取向效应不可忽略，解离离子的角分布倾向于沿着激光偏振方向。对于高价离子的解离，离子动能对脉宽的依赖性表明24fs的脉宽下分子的核间距得到了明显的拉伸，发生了共振增强电离。　　 5.不同脉宽下甲烷的电离解离利用TOF系统研究了脉宽对于甲烷电离解离的影响。实验和理论结果表明：激光脉宽越长，激光辅助键长拉伸解离（FAD）越明显；激光脉宽为8fs时，FAD模型下母体离子基态不可能发生解离。在8fs脉宽下，内层价电子电离形成激发态的分子离子，激发态的分子离子再进一步解离。　　 6.论文总结对作者在攻读博士期间的主要工作做了总结。