【摘 要】
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全固态锂电池使用不可燃的固态电解质替换易燃有机电解液,具备能量密度高、使用温度宽和安全性能高的优点。开发研究基于固态电解质的全固态锂电池正成为新能源领域的热点课题。Li2ZrO3是一种对锂金属热力学稳定的锂离子导体,但其室温电导率较低,人们对其导电性能以及在固态电池中的应用研究较少。本论文以Li2ZrO3为对象,通过优化制备工艺和掺杂改性等手段提高Li2ZrO3的离子电导率,探究该材料的导电机理,
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全固态锂电池使用不可燃的固态电解质替换易燃有机电解液,具备能量密度高、使用温度宽和安全性能高的优点。开发研究基于固态电解质的全固态锂电池正成为新能源领域的热点课题。Li2ZrO3是一种对锂金属热力学稳定的锂离子导体,但其室温电导率较低,人们对其导电性能以及在固态电池中的应用研究较少。本论文以Li2ZrO3为对象,通过优化制备工艺和掺杂改性等手段提高Li2ZrO3的离子电导率,探究该材料的导电机理,并开展相关的固态电池应用研究。本论文主要开展了以下研究工作:（1）通过soft BV软件计算模拟了单斜相Li2ZrO3的锂离子传导通道。研究表明Li2ZrO3晶体中存在着三维锂离子传导路径,锂离子是通过氧多面体间隙迁移的,即通过氧八面体间隙-氧四面体间隙-氧八面体间隙组成的通道迁移。在此基础上,利用类似溶胶凝胶的方法制备了Al3+掺杂Li2ZrO3陶瓷,以Al3+置换Li2ZrO3中Zr位点。结果得出:Al3+掺杂Li2ZrO3陶瓷具有单斜相晶体结构,室温锂离子电导率由未掺杂Li2ZrO3的8.02×10-5S cm-1提高至Li2Zr0.96Al0.04O2.98的3.06×10-4S cm-1。Al3+掺杂后,Li2ZrO3的导电激活能由0.12 e V减小到0.06 e V。（2）利用类似溶胶凝胶的方法制备Li2ZrO3及卤素掺杂Li2ZrO3粉体。对比研究了在空气中烧结与扣于坩埚中的缺氧烧结对Li2ZrO3陶瓷的物相以及电性能的影响。研究发现,缺氧烧结的Li2ZrO3陶瓷的物相为对称性更高的四方晶相,并且比空气中烧结的单斜相陶瓷具有更高的氧空位浓度。缺氧烧结的Li2ZrO3的室温离子电导率达到2.8×10-4S cm-1。卤素掺杂且处于缺氧环境中烧结的陶瓷,离子电导率高达5×10-4S cm-1。（3）通过溶液浇筑法将四方相的Li2ZrO3粉末与PEO聚合物复合制备了“刚柔并济”的复合固态电解质薄膜。在PEO中添加20 wt%Li2ZrO3粉体的复合电解质膜的结晶度从22.7%降低至14.3%,室温离子电导率从1.42×10-6S cm-1提高至6.76×10-6S cm-1。复合电解质的电化学稳定窗口从PEO膜的3.3 V提高至4.2 V,组装的锂对称电池的极化电压从0.1 V降低至0.05 V。使用Li2ZrO3/PEO复合电解质组装的Li/复合电解质/NCM811全固态电池的室温放电比容量从0提高至119 m Ah g-1。图55幅,表5个,参考文献91篇
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