化石能源的日益匮乏和环境污染的日益加剧使得开发可再生的能源和高效的污染物处理技术成为当前社会的重要课题。太阳能作为一种可再生的清洁能源,将在未来能源结构中占据重要地位。光催化是通过半导体光催化剂在太阳光的驱动下实现对污染物的降解、太阳能能量转化等方面应用的先进技术,也是一种在污染物处理和能源转化领域有着广泛应用前景的绿色技术。作为光催化技术的核心,高效半导体光催化剂的设计是光催化领域的研究热点。近年来,二维半导体光催化材料,如非金属有机聚合物、过渡金属硫化物等,因其独特的物理和化学性质,为光催化剂的设计拓宽了思路。本论文主要基于g-C3N4和WS2等二维结构的纳米半导体材料,设计制备高性能、高稳定、面向实际应用的光催化剂,并将其应用于光催化处理环境污染物和光催化太阳能-氢能转化。具体研究内容如下:(1)通过低成本尿素前躯体简单热聚合成功合成了多孔g-C3N4纳米片(U-g-C3N4),并探讨了其大批量合成。结果表明,U-g-C3N4的产量和原料尿素的投入量之间具有很好的线性关系,可以利用此线性关系进行放大合成。通过一系列的表征揭示了 U-g-C3N4合成过程中随温度变化的多孔纳米片结构形成演化过程,并发现600 ℃是形成多孔纳米片结构的最佳温度,在此温度条件下得到的样品比表面积达88.7m2/g,平均孔径为15.7nm。所制备的U-g-C3N4光催化剂具有优异的可见光光催化降解罗丹明B、藏红T和α-萘酚等有机污染物性能,明显优于商业P25光催化剂。机理分析证明,在U-g-C3N4光催化体系中,主要通过形成·O2-自由基,快速氧化有机污染物。循环实验证明U-g-C3N4具有非常好的材料稳定性,反应前后的晶体结构和形貌不发生明显变化。这样高活性、高稳定的U-g-C3N4光催化剂,具有很好的实际应用前景。(2)通过两步法,结合磷掺杂和纳米结构裁剪,成功制备了碎片化的磷掺杂g-C3N4纳米片(PCNNFs)。PCNNFs凭借窄化的亚带隙宽度形成覆盖整个可见光区域的乌尔巴赫吸收带尾,大幅提升了光吸收能力。碎片化的超薄纳米片结构使得PCNNFs的比表面积达到223.2m2g-1,并使得PCNNFs在垂直平面方向和面内方向均具有缩短的电荷传输距离。最终,凭借磷掺杂和进一步的碎片化处理作用下,PCNNFs实现了优异的光催化产氢性能,在λ>420 nm和λ>470 nm范围可见光下的光催化产氢速率高达15921 μmol h-1 g-1和9546 μmol h-1 g-1,分别是纯g-C3N4性能的34倍和62倍,420 nm单色光量子效率达6.74%,600nm长波单色光下也展现了 0.24%的量子效率。此外,PCNNFs在持续50 h的光催化实验中能保持着高效的光催化性能,具有非常好的材料稳定性。本工作从材料比表面积、光吸收、电荷传输和分离等多方面因素入手,成功实现光催化产氢性能的大幅提升,为进一步的高效g-C3N4基光催化剂的设计和制备提供了新的研究基础和思路。(3)通过光沉积法将MnOx沉积于WS2纳米片表面,成功制备了具备宽光谱吸收能力的MnOx/WS2纳米片复合光催化剂。结果表明,少量的MnOx(～1 atm%)修饰使得MnOx/WS2相比于纯WS2具有更负的平带电位、更大的载流子密度、更低的阻抗以及更强的光电流响应能力,证明MnOx的修饰有效促进了 MnOx/WS2纳米片材料的电荷传输和分离能力。进一步通过光催化和光电催化实验证明,MnOx的修饰大幅提升了M MnOx/WS2的光催化和光电催化性能。此外,光电催化实验结果与分析证明了 MnOx、纳米颗粒的修饰促进光生空穴与电子分离提高光催化性能机制。本工作基于WS2窄禁带半导体的光吸收能力优势,针对改善电子-空穴分离问题展开研究,最终实现光催化性能大幅提升,为发展新型高效光催化剂提供了新的研究思路。(4)采用简单水热法制备金属相硫化钼(M-MoS2)纳米片,并通过简单的物理混合方法将M-MoS2纳米片和PCNNFs复合,成功制备了 M-MoS2/PCNNFs复合材料。对所制备的M-MoS2纳米片进行了表征,验证了 M-MoS2纳米片的金属相特性,并证明M-MoS2纳米片具有很好的分散性和铺展性,不易发生团聚,有利于在PCNNFs表面更好地附着,发挥助催化剂作用。随后,对M-MoS2/PCNNFs复合材料进行了表征,并研究了 M-MoS2/PCNNFs在无贵金属铂作为助催化剂条件下的可见光光催化产氢性能。结果证明,M-MoS2纳米片凭借金属相特性以及良好的分散性和铺展性,作为PCNNFs的助催化剂,能够与PCNNFs形成良好的面-面接触,有利于电荷传输从而更好地发挥助催化剂作用,同时促进电子-空穴分离,最终使得M-MoS2/PCNNFS在无贵金属铂辅助的条件下的光催化产氢性能大幅提升,产氢速率达到2450.9 μmolh-1 g-1,比相同条件下PCNNFs的产氢速率高出2个数量级。本工作为发展高活性、低成本、无贵金属的光催化制氢体系提供了新的研究基础和思路。