【摘 要】
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在小型固定床反应器上研究了不同催化剂的孔道结构、酸度及反应温度、进料空速和临水条件对抑制丁烯催化裂解中氢转移反应的作用,并对本实验室合成的新材料ZSM-5品核催化剂的
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在小型固定床反应器上研究了不同催化剂的孔道结构、酸度及反应温度、进料空速和临水条件对抑制丁烯催化裂解中氢转移反应的作用,并对本实验室合成的新材料ZSM-5品核催化剂的再生稳定性进行了初步考察,结合NH3-TPD和氮气物理吸附等表征手段,取得了以下主要结果:(1)在丁烯催化裂解制丙烯等低碳烯烃反应中,氧转移生成烷烃和芳烃的副反应是限制丙烯和乙烯选择性和收率的主要原因。综合各方面因素,对ZSM-5、ITQ-2、MCM-22及Mordenite/β等小同分子筛催化剂上丁烯催化裂解反应性能进行了研究,发现具有小孔容和只具有弱酸中心的Mordenite/β分子筛催化剂,抑制氢转移生成烷烃和芳烃的副反应的能力最强。(2)元素改性降低了ZSM-5催化剂母体的酸性,丁烯转化率下降,产物中丙烯选择性和收率提高,干气、丙烷、丁烷及C5+液体的生成量都降低。元素改性降低了ZSM-5酸性降低,抑制了氧转移和芳构化副反应,但是它们的酸强度和酸密度的改变程度却各不相同。(3)临水条件下,可以抑制氢转移生成烷烃和芳烃的副反应,提高丙烯的选择性和收率。当水烃比为0.78时,丙烯的选择性和产率分别为54.1%和34.0%。水量过大,丁烯转化率会急速下降,丙烯选择性和收率降低。因此,选择水蒸气为稀释剂时,适宜的水烃比是丁烯裂解反应的关键。(4)ZSM-5晶核催化剂未经任何水蒸气钝化及元素改性等预处理,并在没有任何稀释剂的条件下,在丁烯裂解反应中就能较大限度的抑制氢转移作用。在常压,反应温度为500℃,进料空速为3.85h-1条件下,丁烯转化率为75.99%,丙烯选择性和产率分别为46.24%和35.33%。ZSM-5晶核催化剂具有很好的再生稳定性。
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