【摘 要】
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钙钛矿量子点发光二极管（Pe-QLEDs）具有窄半峰宽（FWHM）、宽色域、低成本和制备简单等优点,是量子点发光二极管（QLEDs）体系中的研究热点。在过去的五年里,基于钙钛矿量子点（Pe-QDs）的红光和绿光QLEDs器件最大外量子效率(EQEmax)均超过了20%,蓝光QLEDs器件发展则相对滞后。尽管当前报道的天蓝光Pe-QLEDs器件效率和亮度均实现了显著提高,但满足NTSC标准的纯蓝光（
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钙钛矿量子点发光二极管（Pe-QLEDs）具有窄半峰宽（FWHM）、宽色域、低成本和制备简单等优点,是量子点发光二极管（QLEDs）体系中的研究热点。在过去的五年里,基于钙钛矿量子点（Pe-QDs）的红光和绿光QLEDs器件最大外量子效率(EQEmax)均超过了20%,蓝光QLEDs器件发展则相对滞后。尽管当前报道的天蓝光Pe-QLEDs器件效率和亮度均实现了显著提高,但满足NTSC标准的纯蓝光（波长:460-470 nm）QLEDs器件仍存在亮度和效率较低的问题。制约蓝光Pe-QLEDs器件亮度和效率的根本原因是量子点材料本身。因此,设计并实现满足NTSC标准的高效率蓝光钙钛矿量子点及其发光器件是当前亟需解决的问题。本文设计并合成了基于Rb+、Zn2+共掺的(Cs0.8Rb0.2)(Pb0.93Zn0.07)(Br1.8Cl1.2)蓝光钙钛矿量子点。相比未掺杂的Cs Pb(Br1.8Cl1.2)量子点,Rb+的掺杂导致了[Pb X6]4-八面体倾斜和钙钛矿立方晶格的收缩。这将导致Pb-X键的键长减小,键能增大,卤素阴离子空位缺陷形成能增加。因此钙钛矿量子点缺陷态密度降低,稳定性得到提高。Zn2+掺杂则一定程度上减弱了因Rb+掺杂导致[Pb X6]4-八面体倾斜的负面影响。并且Zn-X键的键长相比Pb-X键更短,Zn-X键的键能相应更大,卤素会更加稳定的结合以形成立方晶体。这将进一步提高钙钛矿立方晶体的稳定性。此外,Zn、Pb的电负性分别为1.65、1.80,形成的Zn-Cl键相比Pb-Cl键的共价键成分更多。卤素以离子的形式游离会更加困难,减少了Cl–空位缺陷的形成。Rb+、Zn2+的共掺杂使量子点价带最大值（VBM）提高了0.31e V,降低了从空穴传输层（HTL）到发光层（EML）的空穴注入势垒,这将有利于空穴从HTL到EML层的注入。最终,基于Rb+、Zn2+共掺的量子点溶液光致发光效率（PLQY）从未掺杂的5%显著提高到52%,辐射复合得到显著增强,在468 nm处实现了半峰宽为19 nm的蓝光光致（PL）发射。基于设计合成的Rb+、Zn2+共掺蓝光钙钛矿量子点,本文制备了Pe-QLEDs器件。器件结构为:ITO/PEDOT:PSS/TFB/Pe-QDs/TPBi/Li F/Al。器件在470 nm处实现了蓝光电致（EL）发射,启亮电压3.60 V,最大亮度205 cd/m~2,最大电流效率3.29 cd/A,最大外量子效率3.55%。由于存在空穴侧TFB的寄生发光,基于器件的CIE（0.15,0.11）色坐标计算得到其色纯度为84.42%。通过在HTL与EML层之间插入5 nm的PFI薄层或更换其他HTL层材料（PVK、Poly-TPD和PTAA）的方法实现了空穴侧寄生发光的抑制或消除,但器件的亮度和效率发生了显著降低。最后探究了Zn2+投料浓度（Zn:Pb摩尔比）与量子点发光性能和相应器件性能变化的规律。随着Zn2+投料浓度增加,量子点溶液的PLQY逐步提高,相应器件的电致发光性能逐渐变好。当Zn2+投料浓度达到Zn:Pb摩尔比1.5:1时,PLQY和相应器件性能达到最高。随着Zn2+投料浓度进一步增加,量子点溶液的PLQY逐渐降低,相应器件的电致发光性能逐渐变差。
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