汞是一种具有持久性、生物累积性和神经毒性的全球性污染物,可通过大气环流进行长距离传输,并通过干、湿沉降落到地面,对生态系统和人体健康产生不利的影响。中国是全球人为源大气汞排放量最大的国家,准确掌握我国人为源大气汞排放现状及评估当前大气汞减排成效,对我国履行《关于汞的水俣公约》以及制定大气汞污染控制对策具有重要意义。本研究旨在优化我国重点源大气汞排放估算模式,建立准确的我国人为源大气汞排放清单,定量识别我国大气污染控制措施对汞的协同控制效果,综合评估大气汞减排成效及其环境效益,为我国履行国际公约和制定大气汞排放控制政策提供科学依据。基于实地调研和文献调研得到的测试数据,本研究优化了重点排放源大气汞排放估算模式,针对有色金属冶炼行业和燃煤电厂分别建立了基于工艺过程和控制技术并考虑烟气性质影响的概率物质流模型和基于工艺过程和控制技术并考虑煤质影响的概率排放因子模型,对燃煤部门的子行业分类进行了重新划分,通过对比优化前后的清单,评估重点部门排放清单优化效果。在有色金属冶炼行业,首次发现上下游大气污染控制设施之间存在“汞去除补偿效应”,将双转双吸制酸工艺（DCDA）和烟气脱硫系统（FGD）的脱汞效率转化为进口烟气汞浓度的函数,使用优化后的排放清单模型估算得到:2015年我国有色金属（锌、铅、铜）冶炼行业的大气汞排放量为46.0 t,优化后的清单较已有的清单结果,显著改善了由精矿汞含量几何均值的运用所带来的低估以及由污控设施脱汞效率未考虑汞去除补偿效应所带来的高估;忽视汞去除补偿效应对历史年份大气汞排放估算的影响较小,但对当前和将来的估算将造成不同程度的高估,导致有色金属冶炼行业的大气汞减排成效被显著低估;2015年焙烧浸出湿法炼锌工艺的焙烧工段由于污染控制水平较高,大气汞主要排放口为挥发窑,占总排放的80.2%;考虑汞去除补偿效应后的有色金属冶炼行业清单的不确定性明显降低,2015年锌、铅、铜冶炼汞排放量的不确定度范围分别降至（-33%,+46%）、（-46%,+65%）和（-37%,+46%）。针对燃煤部门,本研究将选择性催化还原脱硝（SCR）、静电除尘器（ESP）和湿法烟气脱硫系统（WFGD）等大气污染控制设施的脱汞效率与煤质建立了联系,使用优化后的排放清单模型估算得到:2015年我国燃煤电厂大气汞排放量为71.8 t,优化后的排放清单较已有清单结果,显著改善了由原煤汞含量算术均值的运用所带来的高估以及由污控设施脱汞效率未考虑煤中氯含量的影响所带来的低估;2015年,SCR应用比例的上升使得排放的烟气中Hg2+占比上升了40.7%;由于将污控脱汞效率转为与煤质参数相关的函数,优化后清单的不确定性大大降低,2015年燃煤电厂汞排放量的不确定度范围为（-33%,+40%）。在其他燃煤相关行业分类优化之后,2015年水泥生产排放大气汞142 t,其中燃煤排放占23%;由于新型干法工艺具有返尘的特点,向大气的汞排放是水泥生产过程中汞的主要去向,占总输出的83%;燃煤工业锅炉和民用燃煤大气汞排放量分别为83.6 t和11.8 t;通过优化分类,2015年燃煤相关部门大气汞排放量增加了6.4 t。本研究更准确评估了水泥燃煤以及集中供热燃煤锅炉的大气汞排放。基于优化后的中国人为源大气汞排放清单模型,本研究更新了2000年至2015年我国人为源大气汞排放清单,2000年我国大气汞排放总量为373 t,随后持续增长至2010年达到峰值530 t,之后逐步下降至2015年的471 t;2010年,水泥生产、燃煤工业锅炉、燃煤电厂和有色金属冶炼的大气汞排放量较为接近,均占总排放量的20%左右,2015年水泥生产排放占比上升至30%,燃煤电厂、燃煤工业锅炉和有色金属冶炼排放占比分别下降至15%、18%和10%;有色金属冶炼行业大气汞排放峰值出现在2004年,为140 t,2015年排放量仅为46.0 t,排放量的下降主要得益于DCDA和WFGD的广泛应用和落后工艺的淘汰;燃煤电厂在2007年达到大气汞排放峰值105 t,在活动水平上升和脱硫设施安装比例升高的双重影响下,2005年至2010年的排放量保持在100 t左右,之后随脱硫脱硝设施的广泛应用及活动水平的下降,排放量呈逐年下降趋势;燃煤工业锅炉的大气汞排放主要受活动水平影响,2008年该部门因活动水平突增而成为我国大气汞排放量最大的部门;水泥生产的大气汞排放量从2000年到2014年从20 t持续增长至149 t,2015年随着活动水平的下降排放量降至142 t,水泥生产工艺的特点使该行业排放量居高难下。基于优化后的清单模型,2015年我国人为源大气汞排放清单的总体不确定度进一步下降为（-14%,+23%）,清单的不确定性主要来源于原料/燃料中汞含量和污控设施脱汞效率,本研究通过优化清单计算方法降低了污控脱汞效率的不确定性,显著提高了大气汞排放清单的准确性。基于优化后的2010年和2015年我国人为源大气汞排放清单,进一步应用WRF气象模式和CMAQ-Hg模型进行大气汞浓度及沉降的模拟,利用地面观测数据定量评估了中国区域的模拟表现,分析我国人为源大气汞减排所带来的环境效益。结果表明,2010年至2015年,我国人为源大气汞排放量从530.0 t降低到471.5 t,降幅为11%,大气汞减排使得中国区域总汞（THg）和气态元素汞（GEM）年均浓度分别下降了0.94%和1.18%,THg的干、湿沉降分别下降了0.9%和14.0%。燃煤电厂GEM排放量的大幅削减是THg浓度区域性降低的主要原因,而局地性的减少体现了有色金属冶炼气态氧化汞（GOM）排放大幅降低的影响。干沉降通量变化与GOM浓度变化一致,湿沉降通量的变化更多集中在降雨量多且GOM浓度较高的地区。未来大气汞污染的改善还需进一步加强对水泥生产大气汞排放的控制。