【摘 要】
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丙烯是石油化工产品中最重要的烯烃之一,可以用于生产丰富的化工材料。但传统的工业制丙烯工艺具有高成本,原料消耗量大等缺点,因此利用储量充沛且价格低廉丙烷制取丙烯受到广泛关注。丙烷脱氢（PDH）工艺规避了丙烯生产过程中对石油原料的依赖,有利于降低成本的同时提高收率。目前,PDH迫切需要更低成本,更环保和更高效的催化剂。研究表明,通过原位还原获得的纯TiO2具有优异的催化PDH性能。第五周期过渡金属中含
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丙烯是石油化工产品中最重要的烯烃之一,可以用于生产丰富的化工材料。但传统的工业制丙烯工艺具有高成本,原料消耗量大等缺点,因此利用储量充沛且价格低廉丙烷制取丙烯受到广泛关注。丙烷脱氢（PDH）工艺规避了丙烯生产过程中对石油原料的依赖,有利于降低成本的同时提高收率。目前,PDH迫切需要更低成本,更环保和更高效的催化剂。研究表明,通过原位还原获得的纯TiO2具有优异的催化PDH性能。第五周期过渡金属中含有强解离氢分子能力的贵金属Pd、Rh、Ru,用于可变价态金属氧化物中可以促进氧化物还原。本论文将通过密度泛函理论结合微观动力学和实验方法探究第五周期过渡金属掺杂TiO2（101）表面上丙烷直接脱氢的反应机理和活性位,研究结论如下:第五周期过渡金属掺杂对氧空位的影响:与纯TiO2（101）表面相比,掺杂后的TiO2（101）表面上的二配位氧原子将更容易去除,这意味着掺杂可以促进活性位的产生。并且原本在纯TiO2的次表面产生氧空位时会发生的表面氧转移在掺杂大部分第五周期过渡金属后将不再发生,这说明掺杂金属可以稳定晶格。第五周期过渡金属掺杂对反应机理的影响:在所有的掺杂模型上,比较了两种具有广泛争议的反应机理中各个过程的活化能和微观动力学结果,分别是协同和分步机理。最终发现所研究的催化剂上的反应都遵循分步机理。第五周期过渡金属掺杂对活性位的影响:根据微观动力学分析,大多数还原的第五周期过渡金属掺杂的TiO2催化剂可以促进PDH的转化频率（TOF）。在此基础上找到TOF与2-丙基＆H的共吸附能或解离的H2的结合能的线性关系,说明了此时的活性位属于相同的种类并具有较强的酸碱性。结合实验和表征验证了Ru的存在促进催化剂的还原,还原后的催化剂具有更高的反应活性。通过分析d带中心和活化能的关系,有无氧空位的掺杂Ru催化剂的分波态密度和EPR表征,推测配位不饱和钛和掺杂金属共同作为反应活性位点。
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