【摘 要】
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随着社会的发展,各类药物以及个人护理品(PPCPs)被广泛的使用,并通过各种途径进入到环境当中。降血脂类、消炎止痛类、雌激类等药物常见于世界各国研究学者的调查报告当中。环境水体中药物的来源、分布及去除技术成为当前研究的热点。本研究调查了三类典型药物在合肥市4座污水厂的分布现状及去除规律,并研究了紫外/过硫酸盐/双氧水(UV/PMS/H2O2)高级氧化体系和超声联合改性活性炭活化过硫酸氢钾体系对他汀
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随着社会的发展,各类药物以及个人护理品(PPCPs)被广泛的使用,并通过各种途径进入到环境当中。降血脂类、消炎止痛类、雌激类等药物常见于世界各国研究学者的调查报告当中。环境水体中药物的来源、分布及去除技术成为当前研究的热点。本研究调查了三类典型药物在合肥市4座污水厂的分布现状及去除规律,并研究了紫外/过硫酸盐/双氧水(UV/PMS/H2O2)高级氧化体系和超声联合改性活性炭活化过硫酸氢钾体系对他汀类药物的降解效果和影响因素。主要获得如下研究结论。建立了基于气相色谱-质谱仪(GC-MS)的药物分析测试方法,并调研了降血脂、抗菌消炎及雌激素三类药物在城市污水中的分布现状及在污水处理厂中的去除规律。结果表明,城市污水中检出14种药物,包括降血脂药物:氯贝特(Clb)、氯贝酸(CA)、吉非贝齐(Gem)、阿托伐他汀(ATV)、辛伐他汀(SIM)和洛伐他汀(LOV);消炎抗菌药:布洛芬(Brf)、萘普生(Npr)和三氯生(Tri);雌激素:17α-雌二醇(17α-E2)、17β-雌二醇(17β-E2)、乙炔雌二醇(17α-Et)、雌酮(E1)和雌三醇(E3)。这三类药物以溶解态和吸附态两种形态进入到污水厂中,其进水浓度不同药物浓度差别较大在7.2 ng/L~1416.8 ng/L之间。城市污水厂对不同药物的去除率在-65.9%~99.1%之间,经过污水厂处理过后出水中药物浓度差别较大在2.5 ng/L~819.9 ng/L之间。表明污水厂对部分PPCPs不能进行有效的去除。研究了UV/PMS/H2O2(紫外催化过硫酸氢钾联合过氧化氢)体系对降血脂药物阿托伐他汀(ATV)和瑞舒伐他汀钙(ROSC)的去除效果和影响因素。实验表明,在UV/PMS/H2O2体系中,两种他汀类药物降解过程均符合伪一级动力学,ATV在反应180 min后去除率为48.74%,ROSC在8 min内的去除率达到88.66%。在他汀类药物的降解过程中p H是主要影响因素,p H的变化不仅改变了自由基的生成,还会影响到他汀类药物的形态结构。腐殖酸对两种他汀类药物的降解起到了抑制效果。他汀类药物降解后会有羧基、羰基、酰胺基团生成,成为消毒副产物的反应前体物。探讨了ATV在超声联合改性活性炭活化过硫酸氢钾体系中的降解效果及机理。6 mol/L硫酸性改性后,活性炭表面生成较多羧基和内酯基官能团。活性炭更趋于无序化,活性碳C=C会明显增加,这有助于活性炭对于ATV的吸附。实验结果表明,在15 min吸附+30 min氧化阶段活性炭(PAC)体系、酸性改性活性炭(PAC(H+))体系、碱性改性活性炭(PAC(OH-))体系对ATV的去除率分别为91.87%、93.93%、38.09%,矿化率分别为23.36%、31.27%和8.99%。对活性炭酸碱处理改性,使氧化体系中ATV的降解效率和矿化率均得到提高。另外,低浓度腐殖酸中富含的醌基促进了PMS在活性炭表面的活化;但较高浓度腐殖酸则与PMS竞争活性位点导致体系产生自由基能力下降。Fe3+离子对于PAC(H+)体系有促进作用,Al3+对PAC(OH-)体系有促进作用。弱酸性条件对于超声活化过硫酸氢钾联合活性炭体系都具备促进作用。
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