【摘 要】
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当今社会,化石燃料的燃烧带来了严重的环境污染和全球变暖问题,水电解制氢被认为是一种有效的替代化石燃料的方法。在水电解阴极氢气析出反应和阳极氧气析出反应中,目前最有效的依然是铂基和铱基等贵金属电催化剂,但昂贵的价格阻碍了实际工业中的大规模运用。在本论文中基于纳米柯肯达尔效应,利用镁作为造孔剂,通过常规高温烧结的方法,制备出了纳米多孔的CoMoMg合金阴极电催化剂和CoIr固溶体合金阳极电催化剂。利用
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当今社会,化石燃料的燃烧带来了严重的环境污染和全球变暖问题,水电解制氢被认为是一种有效的替代化石燃料的方法。在水电解阴极氢气析出反应和阳极氧气析出反应中,目前最有效的依然是铂基和铱基等贵金属电催化剂,但昂贵的价格阻碍了实际工业中的大规模运用。在本论文中基于纳米柯肯达尔效应,利用镁作为造孔剂,通过常规高温烧结的方法,制备出了纳米多孔的CoMoMg合金阴极电催化剂和CoIr固溶体合金阳极电催化剂。利用X射线衍射仪（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱仪（XPS）、等离子体光谱仪（ICP-OES）等测试方法对纳米多孔钴基合金的表面形貌、物相结构、成分组成等进行了表征,研究了CoMoMg合金的阴极析氢性能和CoIr固溶体合金的阳极析氧性能。研究表明,利用镁粉作为造孔剂,通过调控Co粉和Mo粉的摩尔比,在800～1100℃的烧结温度下,制备了纳米多孔的Co0.80Mg0.20、Mo0.71Mg0.29、Co0.06Mo0.67Mg0.27、Co0.59Mo0.19Mg0.22和Co0.69Mo0.10Mg0.21合金,作为水电解析氢电极可提供大的比表面积、良好的导电性和稳定的结构。900℃烧结的Co0.59Mo0.19Mg0.22合金电极(定义为Co0.59Mo0.19Mg0.22-900)具有最优的析氢性能,在1 M KOH中,电流密度为10 m A cm-2时过电位为36 m V,Tafel斜率为68 m V dec-1,不同的电流密度下(1～200 m A cm-2)析氢60000秒后过电位未有增加。2 A cm-2的电流密度下Co0.59Mo0.19Mg0.22电极连续析氢100小时后槽电压未增加,该电极具有超高的电催化活性和长的服役寿命。通过调控Co粉和Ir粉的摩尔比,在700～1000℃的烧结温度下,制备了纳米多孔的Co0.997Ir0.003、Co0.991Ir0.009和Co0.982Ir0.018固溶体合金,作为析氧电极材料具有良好的导电性、大的比表面积和超稳定的纳米片状结构。在900℃下制备的Co0.997Ir0.003、Co0.991Ir0.009和Co0.982Ir0.018固溶体合金电极(分别定义为Co0.997Ir0.003-900、Co0.991Ir0.009-900和Co0.982Ir0.018-900),随着Ir含量的增加,固溶体合金电极中孔洞的数量会增加,孔径的尺寸会变小,所提供的比表面积便会越来越大,OER催化性能越来越好。其中Co0.982Ir0.018-900固溶体合金电极具有最优的析氧性能。在电流密度为10 m A cm-2时,其过电位低至222 m V,Tafel斜率为35.2 m V dec-1,在此电流密度下析氧20小时后过电位未出现波动。2 A cm-2的电流密度下Co0.982Ir0.018-900固溶体合金电极可实现连续100小时的长期稳定析氧,该电极具有优异的OER催化性能和超长期稳定性。
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