甲醛（HCHO）是一种普遍存在且危害极大的室内空气污染物,其有效消除对保护公众健康具有重要意义。催化氧化法因其去除效率高、节能、反应条件温和等优点,具有较为广阔的应用前景。纳米Au和纳米Ag催化剂具有独特的催化性质、较高的低温甲醛转化性能,因而备受关注。但它们的纳米粒子易聚集、分散性差、稳定性差、催化剂生产成本高,限制了该类催化剂的实际应用。本文基于介孔氧化硅材料高比表面积、有序孔道结构、丰富的表面羟基等特性,通过有机功能基团修饰、“氢-氧”两步特定气氛处理以及酸改性载体等方法,成功制备了高分散Au、Ag及AuAg合金纳米金属催化剂,并系统探究了催化剂表面结构与反应性能之间的构效关系以及甲醛在催化剂上的“吸附-活化-转化”行为。具体研究内容和结果如下:（1）采用不同有机功能基团修饰载体的制备方法,在介孔二氧化硅SBA-15上成功合成出具有三种金属粒子尺寸的AuAg合金催化剂。研究发现,甲醛在AuAg合金粒子催化剂上的氧化性能与合金粒子的尺寸、载体表面的羟基含量有着直接的关系。采用（CH3）3SiCl与P123共修饰SBA-15的合成方法制备的AuAg合金,可获得平均粒径为3.1 nm的合金粒子,表现出较好的氧气活化能力,但载体上的羟基数量减少导致甲醛吸附活化能力下降,甲醛完全转化温度达到230℃。采用未修饰的SBA-15制备的AuAg合金,可获得平均粒径为5.3 nm的合金粒子,结合载体表面较多的羟基数量,其表现出相对较好的氧气和甲醛吸附活化能力,甲醛完全转化温度降低为130℃;采用P123修饰SBA-15的合成方法制备的AuAg合金,可获得6.4 nm尺寸的合金粒子,其表现出较好的甲醛吸附活化能力,但粒子尺寸的增大导致了氧气活化能力的降低,甲醛完全转化温度为140℃。合金粒子尺寸及载体表面羟基量协同作用,提高了甲醛催化氧化活性。（2）通过改变制备方法,进一步探索了单独的纳米Au粒子尺寸与甲醛催化氧化活性之间的关系。采用有机功能基团后嫁接法（PG）成功合成出具有平均粒径仅为2.1 nm的Au/MCM-41催化剂,且分布在2-4 nm区间的金粒子个数百分比高达88%。而常用的液相还原法（CR）和浸渍法（IM）制备出的Au/MCM-41催化剂,Au纳米粒子的平均粒径依次为4.1 nm、2.5 nm,分布于2-4 nm区间的金粒子个数百分比仅分别为34%和75%。PG催化剂的HCHO完全转化温度仅为55℃,明显低于CR和IM催化剂的HCHO完全转化温度（90℃和200℃）。小尺寸Au纳米粒子表现出更优的甲醛氧化性能。此外,insitu DRIFTS研究发现,甲醛吸附过程中,虽然三个样品载体上的羟基消耗量相近,但小尺寸Au粒子促进了 HCHO吸附活化,形成了更多的中间产物甲酸盐。因此,高分散Au粒子是加速甲醛“吸附-活化-转化”的重要因素。（3）通过将氨丙基有机基团嫁接到介孔氧化硅的孔壁上并负载Au,并利用“氢-氧”两步特定气氛处理成功构建出具有高分散、小粒径Au纳米颗粒的高效甲醛催化氧化催化剂,在室温就可以完全转化甲醛成CO2。结构表征结果表明,催化剂前驱体先在氢气（500℃）作用下形成了 Au-碳纳米结构,后再经氧气（600℃）处理后形成高分散的纳米Au粒子（平均尺寸为2.5nm）。值得注意的是,“氢-氧”两步气氛处理法诱导形成了较多的高活性Aunδ+物种。而只有一步氧气处理的样品（06）,Au粒子平均尺寸为4.6nm,室温甲醛转化率仅为60%。高分散Au粒子及较多Aunδ+的形成可以促进甲醛活化形成中间体（甲酸盐等）及氧物种活化。“氢-氧”两步气氛处理法为制备具有较多Aunδ+物种的高分散小粒径Au纳米粒子提供了一种可控、易操作的制备方法策略。（4）通过利用不同浓度稀硝酸溶液处理介孔氧化硅MCM-41载体,来调控载体表面羟基结构,和纳米Ag催化剂的粒子尺寸。研究发现,MCM-41表面羟基的调变对Ag粒子尺寸及中间产物（甲酸盐）的形成具有重要作用。未经酸处理的MCM-41表面含有较多的氢键羟基,易使Ag粒子发生聚集,形成了尺寸较大的金属银粒子（15.5 nm）。较低浓度（0.38 mol/L）硝酸处理使MCM-41表面孤立羟基增加、氢键羟基减少,此时形成的Ag粒子尺寸最小,降低到4.5 nm。但酸浓度的进一步提高（0.57mol/L和0.76mol/L）却导致了表面硅羟基发生缩合,反而使MCM-41表面形成更多的氢键羟基,Ag粒子尺寸也逐渐增大至5.5 nm和6.5 nm。结合原位红外表征结果可知,孤立硅羟基和小尺寸Ag粒子促进了 HCHO的吸附活化,形成了更多的反应活性中间体甲酸盐。与未经酸处理载体负载的纳米银催化剂相比,具有较小粒子尺寸（4.5nm）的纳米Ag/MCM-41催化剂表现出较优的甲醛催化氧化性能,实现了低负载量（0.95 wt.%）纳米Ag催化剂高效催化氧化甲醛,甲醛完全转化温度为75℃,降低了 65℃。