多功能有机化合物钝化钙钛矿薄膜缺陷研究

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有机-无机杂化钙钛矿太阳电池(PSCs)因其具有带隙可调、光吸收系数高、载流子寿命长和迁移率大等优点而备受关注。在过去的十多年间,其光电转换效率(PCE)从3.8%迅速提升到25.7%,但与Shockley-Queisser极限理论效率仍然存在差距。钙钛矿薄膜在制备和退火过程中会产生许多缺陷,这些缺陷会引起光生载流子复合,导致电池效率和稳定性下降。本论文采用1,2-氨基-6-氟代苯并噻唑、六氟磷酸四丁胺和4-氯-2-氟-6-碘苯胺三种具有多官能团的有机化合物对(FAPbI3)0.95(MAPbBr3)0.05钙钛矿薄膜表面和体相缺陷进行钝化以提升钙钛矿太阳电池光电转化效率和稳定性。取得的研究结果如下:1.利用反溶剂添加剂工程,将有机小分子1,2-氨基-6-氟代苯并噻唑(FBA)溶于绿色反溶剂乙酸乙酯(EA)来钝化钙钛矿薄膜表面和体相缺陷。系统地研究了FBA对薄膜表面形貌、结晶性、光电特性以及电池光伏特性、能带结构的影响。分析了FBA与钙钛矿薄膜的作用机理。FBA钝化提升了钙钛矿太阳电池的性能:相对于未钝化的电池,FBA钝化后电池的开路电压(VOC)从1.05 V提高到了1.10 V,PCE从20.12%提高到了21.79%。电池稳定性也得到了提高:在相对湿度为30%的条件下,存储30天后,FBA钝化后电池的PCE仍能保持初始PCE的90%,而未钝化电池的PCE下降到50%左右。2.采用离子液体六氟磷酸四丁胺(TP6)钝化钙钛矿薄膜表面缺陷。TP6中的四丁基胺与钙钛矿薄膜表面未配位的Pb2+之间产生相互作用,钝化了其缺陷,减少了光生载流子复合。同时,TP6中暴露的长烷基链和F原子具有强的疏水性,增强了钙钛矿薄膜的抗湿性。相对于未钝化的电池,TP6钝化电池的VOC从1.07 V提高到了1.09 V,填充因子(FF)从0.77提高到了0.81,PCE从20.59%提高到22.41%。电池的环境稳定性也得到明显的改善。3.采用有机小分子4-氯-2-氟-6-碘苯胺(CFI)对钙钛矿薄膜表面进行后处理。CFI分子中的-NH2钝化了钙钛矿薄膜表面未配位的Pb2+阳离子缺陷,卤素原子Cl、I、F与-NH2的协同作用增强了钙钛矿薄膜的抗湿性。CFI的钝化有效降低了钙钛矿薄膜表面的缺陷态密度,使得电池的PCE从20.35%提高到22.11%,电池的环境稳定性也得到较大的改善。
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