【摘 要】
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刺激响应性凝胶是一类受到pH、光、温度、盐等外界环境刺激后发生溶胀-收缩转变的智能材料。pH/盐敏感性凝胶能依据体内各个器官环境存在酸碱性、离子强度的差异,使药物在特定时间和部位进行释放,从而实现靶向定位精准给药,但对制备可控性、生物相容性、刺激响应敏感度等有较高要求。针对上述要求,从分子结构设计出发,设计合成高性能的新型刺激响应性凝胶,具有重要研究意义。本论文基于聚离子液体的结构设计,在乙烯基咪
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刺激响应性凝胶是一类受到pH、光、温度、盐等外界环境刺激后发生溶胀-收缩转变的智能材料。pH/盐敏感性凝胶能依据体内各个器官环境存在酸碱性、离子强度的差异,使药物在特定时间和部位进行释放,从而实现靶向定位精准给药,但对制备可控性、生物相容性、刺激响应敏感度等有较高要求。针对上述要求,从分子结构设计出发,设计合成高性能的新型刺激响应性凝胶,具有重要研究意义。本论文基于聚离子液体的结构设计,在乙烯基咪唑类离子液体型单体中分别引入烷基、醚基基团,通过探究侧链变化对聚咪唑类离子液体凝胶的溶胀性、刺激响应性、药物控释等影响,试图寻求更高性能的刺激响应性凝胶。主要内容如下:1、首先,将N-乙烯基咪唑分别与溴代烷、氯代醚进行亲核取代反应,获得Cnvim Br（n=2,4,6）、[CnOC2vim]Cl（n=1,2,3）咪唑类离子液体型单体,并在引发剂AIBN和交联剂MBA作用下,设计合成了PCnvim Br（n=2,4,6）、P[CnOC2vim]Cl（n=1,2,3）两类pH/盐双敏性聚咪唑类离子液体凝胶。其次,通过FTIR、SEM、TG-DTG及XRD等对PCnvim Br（n=2,4,6）凝胶和P[CnOC2vim]Cl（n=1,2,3）凝胶的结构与性质进行了表征。此外,进一步研究了聚咪唑类离子液体凝胶的溶胀性能、pH刺激响应、盐刺激响应、生物相容性等行为特性。研究表明,两类聚咪唑类离子液体凝胶PCnvim Br（n=2,4,6）和P[CnOC2vim]Cl（n=1,2,3）均为交联的多孔网状结构,在超纯水中具有良好的溶胀性。通过对聚咪唑类离子液体凝胶的pH刺激响应性研究,其溶胀率随缓冲溶液pH值的增大呈现先增大后减小趋势,在pH为7.4时刺激响应性最强。另外,以Na Cl溶液作为盐刺激响应性的研究体系,结果表明,随着Na Cl液溶浓度的增大,两类凝胶溶胀率呈现线性减小的趋势。与PCnvim Br（n=2,4,6）凝胶相比,由于醚基功能基团的引入,P[CnOC2vim]Cl（n=1,2,3）凝胶内部孔隙率更高。其中,随着分子结构中侧链变短,聚咪唑类离子液体凝胶表现出更优异的溶胀性和pH/盐双敏性。此外,细胞毒实验和溶血实验表明聚咪唑类离子液体凝胶均具有良好的生物相容性。2、基于聚咪唑类离子液体凝胶在pH为7.4时的强刺激响应性,选用肠道抗菌类药物环丙沙星（CIP）和黄连素（Ber）为药物模型,用不同pH值的缓冲溶液模拟人体内部环境,探索其对肠道抗菌类药物的控制释放。研究表明,烷基和醚基聚咪唑类离子液体凝胶对西药CIP和中药Ber均有良好的控制释放效果,其释放性能主要受凝胶组成、释放介质pH、药物分子与凝胶网络间相互作用等影响,在pH为7.4的弱碱性条件比pH为1.2和6.8具有更高的累积释放率,具有较为明显的靶向给药能力,表明聚咪唑类离子液体凝胶可作为肠道抗菌类药物的潜在载体用于治疗肠道疾病。相较于PCnvim Br（n=2,4,6）凝胶,由于醚基离子液体型单体中烷氧链较高的柔性,促进了P[CnOC2vim]Cl（n=1,2,3）凝胶释药行为。PCnvim Br（n=2,4,6）凝胶和短醚基侧链的P[COC2vim]Cl凝胶对CIP和Ber的释放均符合一级动力学方程,P[CnOC2vim]Cl（n=2,3）凝胶释药均符合Higuchi动力学方程。综上所述,本课题成功制备了具有良好pH/盐双敏性的聚咪唑类离子液体凝胶PCnvim Br（n=2,4,6）和P[CnOC2vim]Cl（n=1,2,3）,在新型刺激响应性凝胶的设计合成、控制释药等研究方面提供一定思路和参考。
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