氧化镁基纳米材料的制备、负载及对水中氟和重金属吸附性质研究

来源 :安徽建筑大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liu0211yan
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在我国很多地区,特别是以地下水为水源的地区,饮用水中氟含量超标的现象十分普遍。与此同时,重金属废水的偷排乱排在一定程度上也造成许多内陆湖泊、水库以及地下水中的重金属含量严重超标。这些污染问题不仅破坏了自然的生态环境,更是对人民群众的身体健康构成巨大的威胁。吸附法作为一种绿色环保、操作简单、成本经济、效果稳定的处理方式,在水处理过程中被广泛的使用。但现有的大部分吸附剂普遍存在对氟离子和重金属离子吸附容量低、吸附时间长、易受pH及共存离子影响等问题,在实际应用过程中具有一定的局限性。氧化镁纳米材料由于具有较大的比表面积、较高的表面自由能等优势,在吸附中可以提供较传统吸附材料更多的活性位点,是一种较为理想的吸附材料,但较大的表面能也让纳米材料不可避免的出现容易团聚等问题,使得此类材料在实际应用过程中的吸附性能大打折扣。因此,研制一种分散性好、吸附性能优秀、具有广泛pH使用范围和受共存离子影响较小的吸附剂,对吸附剂在实际处理中的重要性不言而喻。基于以上问题,本研究从设计、制备氧化镁基纳米吸附材料,调控材料的形貌以及材料的负载为出发点,研究制备的氧化镁基纳米吸附材料对模拟污染物的吸附性质,并进一步探究了氧化镁基纳米吸附材料的吸附机理。本论文的主要研究内容如下:(1)使用水热法制备了五组不同镁铝比例下的Mg-Al复合氧化物,比较了材料的物相组成和形貌结构,并研究材料对氟离子和重金属离子的吸附性质。结果表明,当镁铝比为3:1时合成的Mg-Al复合氧化物拥有良好的分散性和大小均一的花状立体结构,其对水中的F-、Pb2+、Cd2+、Mn2+和Cr6+具有较好的吸附效果,最大吸附容量分别达到了125、934.58、1027、380.23和129.03 mg/g。吸附过程均符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型。pH范围对氟离子吸附效果的影响较小,但水中CO32-、HCO3-和PO43-的存在会降低氟离子的吸附效率。此外还发现了羟基协同碳酸根离子交换的吸附机理。根据以上结论,所制备的Mg-Al复合氧化物作为去除水中氟离子和重金属的吸附材料具有一定的应用前景。(2)在高温高压和高溶液黏度的条件下,可控合成了分散性较好的氧化镁中空微球结构,通过表征对其物相组成和形貌结构进行研究,探讨了其对水中氟离子和重金属离子的吸附性能以及pH和共存离子的影响,并重点分析了吸附机理。结果表明,独特的中空微球结构赋予氧化镁对氟离子及重金属离子优异的吸附性能,其对水中F-、Pb2+和Cd2+的饱和吸附容量分别为198.02、1553.62和1562.47 mg/g。吸附过程均符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型,说明吸附过程为单分子层的化学吸附。在212的较宽pH范围内,氧化镁空心球都可以保持对F-的高效去除,也可在38的pH范围内保持对Pb2+和Cd2+较高的去除率。共存离子影响结果表明,溶液中CO32-和HCO3-的存在会一定程度上降低F-的吸附效率。通过机理分析,氧化镁空心球对氟离子的吸附主要基于羟基和碳酸根离子共同交换机制;对阳离子型重金属离子的吸附主要为重金属离子与羟基中的氢离子发生交换,通过羟基中的氧原子吸附在氧化镁空心球的表面。以上结论表明,氧化镁空心球材料作为一种经济环保且高效的吸附剂,在实际处理中具有很强的应用前景。(3)通过调控反应体系的黏度,使用水热法成功合成了四组不同形貌的氧化镁吸附材料,并探究了四组材料对氟离子及重金属离子的吸附性能。结果表明,随着黏度值的增加,氧化镁的形貌会从不规则的块状结构逐渐转变为分散性均匀的球状分级结构。通过比选发现在27.7 mPa·s黏度下制备的氧化镁材料具有最佳的吸附性能,其对水中F-、Pb2+、Cd2+和Mn2+的饱和吸附容量分别达到了209.64、1988.2、1579.04和649.35 mg/g。吸附过程均符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型,说明吸附过程为单分子层的化学吸附。以上结论表明,通过黏度调控可控合成的氧化镁纳米材料具有较好的吸附性能,并且在高溶液黏度值下制备的氧化镁分级微球能够高效的去除水中的氟离子和阳离子型重金属离子。(4)设计、制备了一种蜂巢石负载氧化镁微纳分级结构的复合吸附材料,并初步地研究了其对水中氟离子的吸附性能。研究表明,氧化镁的负载使得蜂巢石的吸附性能得到巨大提升,在相同条件下复合材料对F-的吸附性能相对于蜂巢石提升了2.3倍,且吸附过程能够使用Freundlich等温模型很好的描述。蜂巢石负载氧化镁复合吸附材料克服了纳米材料在水处理应用中不易分离的缺点,为氧化镁微纳分级结构的负载提供了一种解决方法和思路。图[46]表[27]参[153]
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