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烟气中的SO2是大气中主要的污染物之一,关于如何脱除烟气中SO2一直是人们研究的热点。目前炭材料干法脱硫技术因为具有脱硫率高、用水量少和产物可回收等优点,得到了人们的广泛关注。炭材料的脱硫活性与其表面杂原子基团有很大关系,其中碱性基团对于炭材料吸附SO2有利。因而向炭材料表面引入碱性基团是提高炭材料脱硫活性的有效方法。生物质因为具有来源广泛,成本低廉等优点被广泛应用于制备炭材料,同时在炭材料制备过程中可以引入杂原子基团,从而改变其表面化学性质,因此使用该方法制备的渗氮炭材料有可能应用于烟气脱硫方面。生物质制备的渗氮炭材料目前主要被应用于电化学、水体净化、CO2捕捉和储氢等领域,关于其在烟气脱硫方面的研究较少。本工作旨在初步探究生物质制备的渗氮炭材料在烟气脱硫方面应用的可能性,以及研究制备过程中引入的杂原子对于其脱硫性能的影响机制。 本文以纤维素为原料制备了不同含氮量的渗氮炭材料,并结合不同的分析方法研究了不同条件制备的炭材料的物化性质,结合其脱硫活性,研究了脱硫过程中起主要作用的含氮基团并进一步探究其对于脱硫的影响机理。实验结果如下: 1.使用纤维素和三种不同的氮源制备含氮炭材料,结合样品的物化性质和脱硫活性,发现尿素向最终得到的样品引入氮的效果最好,脱硫活性最好。纤维素、尿素、KOH和水以2∶n∶2∶20的质量比例制备渗氮炭材料,可以保证发达的孔结构和较高的含氮量。 2.使用尿素作为氮源,在不同条件下制备含氮炭材料。发现较高的尿素添加量和较低的煅烧温度有利于炭材料中氮的引入,进而提高其脱硫活性。 3.样品的脱硫活性与其表面含氮量没有直接的线性关系,不同含氮基团的种类分布会影响其脱硫活性,尤其是N-6可能在脱硫过程中起到主要作用。 4.含氮基团促进炭材料脱硫活性的本质:含氮基团有效促进了SO2在炭材料表面的吸附,并且在O2存在下,通过向O2提供电子产生O2-,促进了SO2向SO3的转化,从而促进含氮炭材料的脱硫活性。 5.含氮炭材料脱硫后其表面的含氮基团种类分布会发生变化,N-6明显减少,而N-5和N-Q含量增加,可能在脱硫过程中发生了基团之间转化。 6.脱硫过程中含氮基团与含硫物种结合形成的化合物会降低含氮基团本身的稳定性,导致含氮基团在热再生过程中发生分解。热再生过程中N-6和N-Q的相对含量随再生次数增加而增加,N-5的相对含量逐渐减小,得到N-5可能在脱硫过程中也起到一定作用。