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氮化硅（Si3N4）具有高强度、低密度，优良的自润滑性、耐磨损性、抗热震性，良好的导热性能等一系列优越的高温性能，可以显著提高耐火材料的性能。高温氮化烧成的氮化物结合氧化物-碳复合材料具有强度高、抗氧化、抗渣侵蚀、热震稳定性好、污染钢水小的优良性能，氧化物-碳-氮化硅复合耐火材料是一种新型复合耐火材料。氮化硅结合MgO-C复合耐火材料是氮化物结合氧化物-碳复合材料的一种，关于氮化硅结合MgO-C复合耐火材料的研究目前比较少。本文首先通过实验制备Si3N4/MgO样品，并在高分辨透射电子显微镜（HRTEM）下观察Si3N4和MgO界面结合情况。通过观察发现，原位生成的柱状β-Si3N4与镁砂颗粒结合紧密，并且Si3N4晶格条纹与MgO晶格条纹直接结合，界面处没有玻璃相，因此可以判定，Si3N4和MgO之间通过化学键结合。本文基于Material Studio材料模拟软件平台，采用第一性原理的方法优化了β-Si3N4的晶格常数，并对β-Si3N4进行了电荷密度分析及Mulliken键布居分析。构建β-Si3N4(1010)-Si、 β-Si3N4(1010)-N、 β-Si3N4(1010)-NSi、 β-Si3N4(0001)和β-Si3N4(1120)五种不同的表面结构模型，并对表面模型进行分子力学优化，分析表面结构变化，并计算了表面能。结果表明：β-Si3N4(1010)-Si表面和β-Si3N4(0001)表面的表面会发生明显的弛豫和重构，并且表面能较高，因而表面不稳定，易与异质相结合形成界面；β-Si3N4(1010)-N表面、β-Si3N4(1010)-NSi表面和β-Si3N4(1120)表面较稳定，并且表面能较低，因而表面较稳定。构建β-Si3N4和MgO之间五种不同位向的界面模型，选择合适的力场，用分子力学能量极小化方法优化界面结构，应用分子动力学方法模拟界面的高温结构，分析不同晶面取向构成的界面的键合方式、界面原子弛豫，计算了界面的理想粘合功。模拟计算结果表明，五种界面结构模型的界面理想粘合功大小顺序依次为：β-Si3N4(0001)/MgO(111)-O＞β-Si3N4(1010)-Si/MgO(001)＞β-Si3N4(1010)-Si/MgO(110)＞β-Si3N4(1120)/MgO(001)＞β-Si3N4(1120)/MgO(110)，界面理想粘合功越大，界面结合强度越高。悬挂原子的纵向弛豫，调整了界面的失配，保证了界面原子间相互作用的平衡和协调，改善了界面晶格畸变，有利于提高界面的结合强度。