【摘 要】
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多环芳烃(PAHs)主要来源于人类活动过程中化石燃料的不完全燃烧,其浓度和种类的差异主要来源于燃料和燃烧条件的不同。高原低压低氧环境下存在明显的不完全燃烧现象,却较少受到人们的关注。本文以云南昆明的高原大气环境及燃煤过程为研究对象,开展低压低氧环境下大气中颗粒态和气态PAHs的气固分配特征及来源研究,同时建立高原PAHs环境和源成分谱,评估高原大气环境的PAHs健康风险。研究成果可以为高原区域空气
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多环芳烃(PAHs)主要来源于人类活动过程中化石燃料的不完全燃烧,其浓度和种类的差异主要来源于燃料和燃烧条件的不同。高原低压低氧环境下存在明显的不完全燃烧现象,却较少受到人们的关注。本文以云南昆明的高原大气环境及燃煤过程为研究对象,开展低压低氧环境下大气中颗粒态和气态PAHs的气固分配特征及来源研究,同时建立高原PAHs环境和源成分谱,评估高原大气环境的PAHs健康风险。研究成果可以为高原区域空气污染防治和管理提供科学依据。研究表明,昆明城区大气颗粒物PM10、PM2.5和PM1中多环芳烃总浓度(∑P-PAHs)年平均值分别为12.71±4.96ng/m3、11.03±3.98ng/m3和8.71±2.58ng/m3。三种粒径颗粒态中PAHs浓度均表现为冬季>春季>秋季>夏季。昆明城区大气环境中气态PAHs总浓度(∑G-PAHs)年平均值为83.39±38.93ng/m3,季节浓度的变化特点是:在秋季最高,其次是冬季、春季,夏季的浓度最低。气态PAHs浓度水平明显要高于颗粒态PAHs浓度,但空间分布特征具有一致性。与我国多数平原城市相比,昆明PAHs浓度明显较低,处于较好的水平。气固两相中PAHs的环数分布有着明显的差异:颗粒态中含量高的是中高环(4环以上)PAHs,而在气态中含量高的主要是低环(2-3环)PAHs。昆明城区全年的PAHs气固比为6.58,其中气固比高的单体有PA、FLU、NAP和FL。昆明城区大气环境中PAHs的气固分配主要受吸收过程的影响。温度和相对湿度是影响颗粒态PAHs浓度变化的主要气象因素,气态PAHs浓度则与气压和温度呈现良好的相关性。后向轨迹模型指出有来自红河州、贵州地区以及境外国家缅甸的气流传输,这也是影响昆明城区多环芳烃浓度水平变化的因素之一。由PAHs毒性和健康风险评价可知,昆明城区大气中气态和颗粒态PAHs的儿童终身致癌风险值均处于可接受范围。值得注意的是,在冬季时的气态和颗粒态PAHs对成人都存在潜在的致癌风险。对不同固定源类的气态和颗粒态PAHs进行分析,结果表明五种固定源排放的总PAHs(颗粒态+气态)浓度大小分别为:化工(297.96μg/m3)>火电(196.73μg/m3)>有色冶炼(103.75μg/m3)>水泥(102.19μg/m3)>钢铁(80.65μg/m3)。大气PM10和PM2.5中颗粒态PAHs的成分谱中所占比例较高的单体是ANT、FL、Ba A、Bb F、DBA和Bghi P。气态PAHs主要集中在低环单体,如NAP、PA和FLU。通过特征比值法对采样期间昆明城区总PAHs进行来源分析,结果表明在四季均存在燃煤和柴油机动车排放源,生物质燃烧源主要集中在春季和冬季,在夏季和秋季有明显的石油燃烧源。主成分分析法的结果显示春季的主要来源是机动车和燃煤复合型污染源(46.5%)和生物质燃烧(33.94%);夏季的主要来源为机动车排放(27.58%)和燃煤源(24.75%);秋季的主要来源是燃煤源(37.91%)和机动车排放(21.73%);冬季的主要来源为机动车和燃煤复合型污染源(42.1%)、燃煤源(22.6%)和石油(20.81%)。
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