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有机液态电解质使传统锂离子电池存在漏液、燃烧等安全隐患,限制了其广泛应用。近年来固体电解质的快速发展,极大程度上提升了锂离子电池的安全性。固体电解质的种类繁多,其中,具有石榴石型结构的锂镧锆氧Li7La3Zr2O12(LLZO)无机固体电解质,因具有较好的化学稳定性、相对较宽的电化学窗口、高的机械强度等优点而倍受关注。LLZO通常具四方相和立方相两种不同的相态,立方相结构的LLZO具有相对较高的离子电导率,然而其结构稳定性较差,因此,如何稳定材料的立方相结构、提高材料的室温离子电导率成为了研究热点。针对上述问题,论文采用高温固相法通过两步煅烧工艺制备了LLZO材料以及掺杂改性的M-LLZO(M=Al,Ta,Nb)材料,分别探究了不同的煅烧工艺以及掺杂改性工艺对材料相关性能的影响,具体内容如下:在制备LLZO材料的过程中,分别探究了第一步预烧过程中的煅烧温度和煅烧时间对前驱体材料相结构转变、微观形貌变化的影响,并通过测试表征结果,对比得出优化的前驱体煅烧工艺。在第一步优化的预烧工艺基础上探究了第二步煅烧过程中的煅烧温度和煅烧时间对目标产物(LLZO材料)的立方相结构稳定性、微观形貌以及室温离子电导率等性能的影响。分别通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电化学交流阻抗(EIS)等手段,研究了不同的煅烧工艺对LLZO材料相结构转变、微观形貌变化、室温离子电导率等性能的影响,根据测试结果最终得到较优的制备工艺,即原料在950°C下煅烧6 h后得到的前驱体材料表现出较好的微观形貌并且具有向立方相结构转变的趋势,随后经过1150°C高温煅烧12 h,得到的LLZO材料存在立方相结构并且具有相对较高的致密度(79.50%)以及相对较高的室温离子电导率(3.21×10-6 S·cm-1)。为了进一步改善LLZO材料的立方相结构稳定性、提高致密度和室温离子电导率,在优化的预烧工艺基础上分别探究了不同的煅烧温度和元素的掺杂量x对M-LLZO材料立方相结构稳定性、微观形貌、室温离子电导率等性能的影响。本文选用不同的元素(Al、Ta、Nb)对材料进行了掺杂改性研究,其中Al作为低价态掺杂元素主要取代材料中的锂位,影响材料的锂空位浓度;Ta、Nb作为高价态掺杂元素主要取代材料中的锆位,改变材料的框架结构的同时产生一定浓度的锂空位;锂空位的产生以及材料结构框架的改变,能够在一定程度上稳定材料的立方相结构并提高材料的离子电导率。利用XRD、SEM、EIS等测试手段对LLZO材料的相结构、形貌及电化学性能进行表征,根据测试结果分析Al的掺杂对LLZO材料上述性能的影响,实验结果表明,在Al掺杂量x=0.3,煅烧温度为1100°C,煅烧时间为12 h时,得到的Al-LLZO材料表现出较好的立方相结构稳定性、较高的相对致密度(89.00%)以及较高的室温离子电导率(9.71×10-6 S·cm-1);随后又分别探究了Ta、Nb元素的掺杂改性工艺对LLZO材料相关性能的影响。同样利用XRD、SEM、EIS等测试手段测试分析了不同煅烧温度、不同掺杂量对M-LLZO(M=Ta、Nb)材料的相结构转变、微观形貌以及室温离子电导率的影响;实验结果表明,当Ta和Nb元素的掺杂量均为x=0.3时且经过1100°C高温煅烧12 h制备得到的M-LLZO材料能够表现出稳定的立方相结构、相对较高的致密度(Ta-LLZO:89.16%;Nb-LLZO:83.95%)以及较高的室温离子电导率(Ta-LLZO:2.58×10-4 S·cm-1;Nb-LLZO:7.47×10-6 S·cm-1)。