碱性环境中NiS2-溶解氧(DO)体系生成过氧化氢机制的研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:calidaw
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二硫化镍(Ni S2)是自然环境中一种黄铁矿型金属二硫化物,其在自然有氧水环境中能生成活性物种H2O2。截至目前,关于黄铁矿型金属二硫化物的研究主要集中酸性和中性条件下黄铁矿的氧化机制,而这些矿物在碱性水环境中生成H2O2的研究尚不多见,对碱性条件下形成的活性物种也不清楚。本研究将深入研究碱性水环境中Ni S2表面活性物种生成H2O2的机制;继而研究环境中的HCO3-以及Ni S2表面存在的多硫化物在碱性条件下对Ni S2生成H2O2的影响机制。研究发现,p H 9.0条件下,Ni S2与溶解氧反应能生成较多的H2O2和有效氧化As(III),电子自旋共振(ESR)测试和掩蔽剂实验排除了·OH和O2·-对生成H2O2及氧化As(III)的贡献,表明过氧物种(-OOH)是p H 9.0条件下生成H2O2和氧化As(III)的活性物种。同时,我们利用二乙基对苯二胺硫酸盐进一步证实了Ni S2表面的Ni-OOH活性物种大部分存在于Ni S2的表面。此外,在p H 9.0下加入HCO3-会明显促进Ni S2生成H2O2和氧化As(III)。借助电化学测试分析和傅里叶红外光谱,研究证实了HCO3-与Ni S2生成了羧酸基络合物[-Ni(II)SSNi HCO3+],从而促进了Ni S2表面生成H2O2。借助电化学方法、X射线光电子能谱和拉曼光谱分析,我们进一步发现,Ni S2表面以及经S(-II)处理后的Ni S2表面生成了多硫化物(Sn2-)。旋转圆盘电极分析表明,Ni S2表面的Sn2-有利于Ni S2发生双电子转移反应还原O2生成H2O2。结合XPS表征和Ni S2氧化动力学实验,我们发现,S(-II)处理促进了Ni S2表面Sn2-的生成,该过程增加了Ni S2表面的硫缺陷位点,从而促进了活性氧化物种H2O2的生成。本研究丰富了我们对于黄铁矿型金属二硫化物产生H2O2机制的理解,深入了我们对于矿物表面的多硫化物以及环境中HCO3-对过程中生成H2O2机制的认识,也为后续研究这类矿物氧化水环境污染物提供了新视角。
其他文献
早期,由于我国资本市场不够成熟,使得企业在国内上市需要面临上市时间长、门槛过高等一系列问题。所以,诸如新浪、暴风科技等高科技互联网企业选择搭建红筹架构,奔赴境外上市。但随着国内资本市场的不断完善,再加之管理层针对红筹企业回归出台了“21号文”、“科创板新规”等政策,减少了红筹企业回归境内上市的难度。于是,越来越多在境外注册的红筹企业开始将“回A”提上议程。一般来说,红筹企业传统的“回A”路径,分三
学位
2014年我国开始出现债券违约事件,“11超日债”事件成为我国债券违约的开端,自此“刚性兑付”成为历史,债券违约数量与金额迅速增加。近些年我国经济面临下行压力,同时2020年突发新冠肺炎疫情,加速了市场信用风险的暴露,2020年接连发生高信用国有企业债券违约事件,给债券市场带来了巨大的冲击,并引起社会广泛关注。在这些违约事件中,华晨汽车债券违约事件是备受关注的事件之一。华晨汽车作为大型国有企业,资
学位
传统的无人机和多无人机系统往往依赖GPS等卫星导航系统提供位置信息,导致难以在丛林和楼宇等GPS拒止环境下执行特定任务,而拒止环境下位置信息的获取,对全面提高无人机的监视、探测以及精准打击等能力具有重要意义。本文以提高GPS拒止环境下无人机的定位精度和稳定性为目的,在深入分析UWB定位和视觉自主定位两种方法特点的基础上,提出了基于多传感器融合的无人机定位方法,本文主要研究内容包括:(1)针对UWB
学位
随着中国整体经济不断发展、城镇化规模扩大,地面交通的运载压力与日俱增,地铁的快速发展有效缓解了地面交通的压力,成为了各大城市公共交通的主要发展途径。但是地铁工程项目的施工风险较高,具有施工参与主体多、施工周期长的特点,在施工过程中的不确定风险因素愈发增多。围绕地铁施工安全风险分析的方法和理论正逐步开展,由于地铁工程的风险特殊性,此项研究在风险的多样性、复杂性方面还存在局限性,不够系统和完善。本文结
学位
质子交换膜燃料电池其具有体积小、工作温度低、冷启动性能好、启动快、使用寿命长等优点,所以得到了各国的重视并且发展迅速。流道是质子交换膜燃料电池中的核心部分之一,直接决定了其工作性能。但是,现阶段的流道设计存在反应气体分布不均匀、排水性能差、温度梯度大等缺点。为进一步提高质子交换膜燃料电池的输出特性,本课题搭建了质子交换膜燃料电池零维数学模型,并通过燃料电池实验进行修正。然后,进行CFD仿真三维模拟
学位
能源短缺和环境污染是世界范围内所有的国家和地区迫在眉睫的两大问题,寻找新的清洁能源势在必行。氢气作为内燃机燃料具有高效率,高热值,零污染,易获取等优点,作为一种未来的、清洁的能源载体被广泛研究。进气道喷氢相比缸内直喷氢具有技术难度低和提升混合气均匀性等优点,是氢燃料发动机目前比较常见的燃料供给方式。但是由于氢气密度低,从喷孔进入进气道后迅速膨胀,单路喷射氢发动机存在进气堵塞的问题,影响新鲜充量流入
学位
在基层社会治理朝着现代化目标稳步推进的背景下,县级融媒体作为媒体融合的重要主体之一,其社会治理功能如何创新成为县级融媒体研究的热点。论文以江西省新余市分宜县融媒体“三中心一平台”建设模式为研究对象,通过参与观察和深度访谈等方式,主要探讨三个方面的问题:分宜县“三中心一平台”社会治理功能如何创新?分宜县“三中心一平台”社会治理功能在创新过程中有何种问题?分宜县“三中心一平台”社会治理功能创新对于县级
学位
160t轮胎式跨线提梁机是一种城市高架路建设中的特种施工装备,可用于预制墩柱、墩帽以及预制梁的吊运、装配。为满足城市高架路建设需求,该提梁机的跨度机构采用调整式结构形式,可实现16m、18m、20m、22m、24m五种跨度的施工作业。为确保提梁机的安全、可靠、高效等运行要求,论文对160t轮胎式跨线提梁机金属结构的有限元计算技术、起升及变跨状态时的瞬态动力学计算技术、优化设计技术等关键技术进行研究
学位
吉林省永吉县是泥石流灾害频发区之一,而四间河流域是永吉县泥石流分布最密集的区域,每年因泥石流灾害造成的损失难以估计。加之气候变化的影响,极端气象事件频发,为研究区的防灾减灾工作带来巨大的不确定性,四间河流域的民众面临着生命威胁和财产损失的风险。因此,本文以四间河流域为研究区,对其开展了系统的风险评估工作,并对区内典型泥石流灾害大石沟在不同重现期降水条件下的泥石流进程进行了模拟,据此为研究区泥石流灾
学位
渤海湾盆地南堡凹陷古近系东三段和沙一段埋深普遍大于3000m,砂岩储层总体为中低孔-低渗型,储层微观非均质性强,不同层系和不同含油构造之间储层差异性大。本文利用岩石常规薄片、铸体薄片与扫描电镜分析,结合X衍射、常规孔渗与压汞测试以及CT扫描等资料对南堡凹陷深层砂岩储层岩石学特征、成岩作用、微观孔隙结构以及储集物性等方面开展了综合研究。对比分析了不同含油构造、不同层系的储层共性与差异性,分析了深层砂
学位