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本论文采用溶胶-凝胶法制备了LaFeO3、LaFexO3±δ(x=0.8,0.9,0.95,1.0,1.05,1.1)、LaBO3(B=Cr,Mn,Fe,Co,Ni)和La0.8Sr0.2FeyCo1-yO3±δ(y=0,0.2,0.4,0.6,0.8,0.9,1.0)系列催化剂,经XRD表征表明,这些氧化物均为钙钛矿型氧化物。
本论文通过脉冲、切换等实验,考察了温度对LaFeO3的晶格氧氧化性能的影响,LaFeO3的氧化还原性能,以及非化学计量的LaFeO3氧化物晶格氧的甲烷氧佬性能,实验表明温度对甲烷转化有显著影响,850到900C范围内的转化率最高;LaFexO3±δ(x=0.8,0.9,0.95,1.0,1.05,1.1)中x≤1.0的催化剂具有较好的甲烷催化氧化性能。
通过程序升温实验考察了B位离子对氧物种反应性能的影响和对制备合成气的影响,实验表明LaBO3±δ(B=Cr,Mn,Fe,Co,Ni)系列催化剂存在两种氧物种:强氧化性氧物种种选择性氧物种其中LaCr03和LaFO3不易被还原。在甲烷的催化燃烧反应中,含Mn、Co、Fe的La基钙钛矿具有较好的活性。
运用H2-TPR、CH4-TPSR等实验方法考察了B位取代对La0.8Sr0.2FeO3氧物种移动性能和连续流动反应条件下氧物种反应性能的影响,发现La0.8Sr0.2FeyCo1-yO3±δ催化剂在较低温度下就能提供大量的氧。而且,Co2+含量越低,越难被还原;样品中Co2+含量越高,所提供的氧量越多。