【摘 要】
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工业革命以来,人类活动导致全球很多地区氨（NH3）和氮氧化物（NOx）排放量和沉降通量成倍增加,城市空气氮污染物富集和陆生系统氮沉降的增加已经引发了一系列环境和生态问题。尽管通过观测网点的直接监测、采样分析、模型模拟等获得了区域或国家尺度的氮沉降时空格局,但是由于化学形态复杂和沉降形式多样、直接观测成本高,全球很多地区氮沉降观测点位仍然稀少、时空变异仍然存在很多不确定性,尤其在很多偏远的地区,氮沉
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工业革命以来,人类活动导致全球很多地区氨（NH3）和氮氧化物（NOx）排放量和沉降通量成倍增加,城市空气氮污染物富集和陆生系统氮沉降的增加已经引发了一系列环境和生态问题。尽管通过观测网点的直接监测、采样分析、模型模拟等获得了区域或国家尺度的氮沉降时空格局,但是由于化学形态复杂和沉降形式多样、直接观测成本高,全球很多地区氮沉降观测点位仍然稀少、时空变异仍然存在很多不确定性,尤其在很多偏远的地区,氮沉降通量和来源变化及其与人类活动的关系并不十分清楚。苔藓是空气污染的敏感指示植物且地理分布广,其氮（N）含量和氮同位素(δ15N)已被认可为快速且有效评估大气氮沉降通量、化学组成和来源的独特方法指标,特别对于氮沉降直接观测困难的偏远地区和历史时期,苔藓能够提供独特的氮沉降时空变化信息。本研究分析了中国西南城市和非城市地区1954–1964年、1974–1990年、2005–2015年采集的苔藓N含量和δ15N变化特征,结合苔藓N含量与氮沉降通量、苔藓δ15N与铵态氮（NH4+）、硝态氮（NO3-）沉降比例之间的定量关系,详细评估了研究区大气氮沉降的通量和变化。同时,应用同位素质量平衡方法,重建了研究区三个时期湿沉降的NH4+、NO3-的δ15N值(分别表示为δ15NNH4+和δ15NNO3-),并结合主要NH3和NOx排放源的δ15N值,定量区分了研究区燃烧源和挥发源NH3、化石源和非化石源NOx的相对贡献。1954–1964年和1974–1990年的苔藓N含量无显著差异（平均1.2%～1.3%）,且含量水平与同时期一些欧洲自然地区的陆生苔藓N含量水平相当。但2005–2015年的苔藓N含量比前两个时期显著较高,且城市苔藓N含量（2.2±0.3%）显著高于非城市苔藓N含量（1.6±0.4%）。通过苔藓N含量重建的湿氮沉降通量与直接采样分析的观测值水平相当。前两个历史时期总溶解态氮（TN）、无机态氮（IN）湿沉降通量无显著差异（平均为8.8～11.9 kg-N/ha/yr和7.5～10.0 kg-N/ha/yr）,2005–2015年TN和IN湿沉降通量为1974–1990年的1.5～2.6倍,且城市地区涨幅高于非城市地区。这些结果表明:西南地区湿氮沉降通量在2000年代后显著提高,且主要来自IN湿氮沉降的增加。从1954–1964年、1974–1990年到2005–2015年,苔藓δ15N逐渐降低（分别为+0.4‰～+3.3‰、-1.9‰～-0.7‰、-7.8‰～-3.6‰）,该结果与欧洲观测到的苔藓δ15N在过去百年的下降趋势一致。通过苔藓δ15N重建的NH4+、NO3-沉降比例在前两个时期平均为0.1～0.6,显著低于2005–2015年（平均1.1～4.0）。这揭示了西南地区湿沉降IN的主要形态在1990年代以前为NO3-,在2000年代转变为NH4+,NH4+的增加是导致湿氮沉降通量在2000年代后显著提高的主要原因。1954–1964年、1974–1990年到2005–2015年,重建的湿沉降δ15NNH4+逐渐增加（分别为-32.4‰～-17.9‰、-15.1‰～-12.7‰、-12.5‰～-11.3‰）。由于主要燃烧源（生物质燃烧、机动车尾气、燃煤等）NH3比挥发源（废水、废物和化肥等）具有更高的NH3值,本研究的结果表明燃烧源NH3排放对NH4+湿沉降的贡献在三个时期不断上升,同时挥发源NH3排放的贡献相对下降。而三个时期重建的湿沉降δ15NNO3-降幅较小（分别为+5.0‰～+7.7‰、+3.3‰～+4.1‰、+2.7‰～+6.5‰）,与欧洲和中国冰芯δ15NNO3-在过去百年的下降趋势一致。本研究的解析结果显示:化石源（机动车尾气和燃煤）NOx排放相对下降且非化石源（生物质燃烧和土壤微生物氮循环）NOx排放相对增加是导致湿沉降δ15NNO3-下降的主要原因。西南地区是我国酸雨、酸沉降和土地退化严重、植被生态系统脆弱的地区。本研究通过苔藓氮素地球化学系统而详细地评估了该地区氮沉降通量的时空变化,克服了直接观测数据稀少、成本高以及历史时期数据缺失的困难。此外,本研究首次从苔藓δ15N解译出研究区不同时期的湿沉降δ15NNH4+和δ15NNO3-信号,为大气NH4+和NO3-沉降同位素示踪提供了新的思路和方法。本研究揭示了西南地区1950年代–2000年代NH4+湿沉降增加是导致湿氮沉降增加的主要原因,凸显了燃烧源NH3排放的重要性,为准确评估该区域的氮沉降化学组成变化和生态效应提供了有用信息,为有针对性地制定西南地区活性氮减排政策提供了新的科学证据。
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