纳米Si_O2改性环氧胶粘剂及其粘接SiC陶瓷工艺和机理研究

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SiC陶瓷材料由于密度小、线膨胀系数低、尺寸稳定性好、抗热震性好,近年来被广泛应用于航空航天、机械工业、电子等各个领域。但是由于受到制备和加工技术的限制,难以生产出大尺寸的SiC陶瓷构件,而通常所用的钎焊和扩散焊法,连接温度较高,冷却后母材中产生较大的应力和应变而无法进行大面积连接,针对这一问题,本文选择粘接这一低温低成本技术进行了SiC陶瓷的连接,并对胶粘剂进行了优选和改性,研究了改性机理和粘接机理,分析了粘接接头的抗老化性能和胶粘剂的热解过程,建立了热解动力学方程。通过有机硅改性酚醛树脂胶、J-228环氧树脂胶、J-101环氧树脂胶和J-27H环氧树脂胶四种胶粘剂对SiC陶瓷的粘接,发现J-101环氧树脂胶能够得到较好的连接接头和较高的粘接强度;通过试验确定了J-101环氧树脂胶粘剂粘接SiC陶瓷时最佳的工艺参数,分别为:固化时间2.5h,固化温度90℃,固化压力为接触压力,固化剂含量为20%-23%。但是环氧树脂胶粘剂存在固化物脆性大,热稳定性低等问题,本文通过添加纳米SiO2实现了增韧增强,提高热稳定性的目的。当纳米SiO2的含量为3%时,接头的剪切强度达到最大值43.33MPa,与未改性时的强度相比,提高了25.6%;经过纳米SiO2改性后环氧胶粘剂的断口形貌凹凸不平,呈片状或鱼鳞状,断裂形式由脆断转为塑性断裂,增加了环氧胶粘剂的韧性。通过添加KH-550硅烷偶联剂,进一步提高了剪切强度,当KH-550含量为2%时,接头的剪切强度能达到48.45MPa,与单纯的使用环氧胶粘剂得到的接头剪切强度相比,强度提高了40.5%。对SiC陶瓷粘接机理的分析表明,机械结合力、吸附作用和化学键是粘接力的主要来源,经过处理的陶瓷表面存在许多凹凸不平的沟痕和孔隙,在固化的过程中环氧胶粘剂首先通过扩散填满这些沟痕和孔隙,形成机械结合;当环氧胶粘剂与SiC陶瓷表面的分子间距离达到10?以下时,便会产生吸附作用;硅烷偶联剂的加入在SiC陶瓷和环氧胶粘剂之间形成了化学键。采用热加速的方法研究了老化温度对环氧胶粘剂粘接性能的影响规律,在不同的老化温度下,随着老化时间的延长,剪切强度均呈现先增加后降低的趋势;通过对老化机理的分析,发现氧是影响老化的最主要元素,老化后C-C和C-H的含量降低,而C-O含量增加,最后C-O再经过氧化生成O=C-O,因此,C-O和O=C-O是老化后最后存在的基团。并通过对热解反应的动力学机理函数的判定及其反应动力学参数的求解确定了环氧胶粘剂的热解动力学方程。
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