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多铁性材料由于其丰富的物理内涵以及在微电子和多功能器件中的广阔应用前景,近年来已引起科研工作者的极大兴趣。在众多单相多铁性材料中,居里温度高达1123K,奈尔温度达643 K,铁电极化强度(Pr)达60-70μC/cm2的BiFeO3(BFO)成为一大研究热点。然而,对器件实际应用来说,BiFeO3薄膜较高的漏电流密度仍是一大挑战。虽然对BiFeO3薄膜漏电流特性进行了深入研究,然而迄今为止仍未能提出一个明确的漏电流机制以解释实验现象。本论文针对BiFeO3薄膜的漏电流机制及其对薄膜铁电性能的影响机理等关键科学问题展开研究。
另一方面,BiFeO3薄膜由于其特殊的螺旋自旋结构而显示出宏观的铁磁性,表明其铁电序和铁磁序有可能存在某种程度的耦合效应,可以通过电场调控磁性,也可通过磁场调控铁电性。Yu等人在BiFeO3/ La0.7Sr0.3MnO3(LSMO)复合薄膜中观察到界面处BiFeO3的磁化强度从0.03增强到0.6μB/Fe,这很可能是源于界面处的Fe离子与Mn离子存在的Fe-O-Mn铁磁耦合。因此,对BiFeO3/La0.7Sr0.3MnO3异质结构,施加磁场可能会通过改变La0.7Sr0.3MnO3在界面的自旋取向而改变BiFeO3薄膜的界面自旋结构,进而影响BiFeO3薄膜的铁电性能。然而,有关磁场对BiFeO3薄膜铁电性能的影响的研究非常有限。在本论文中,分别以Pt/BiFe0.95Mn0.05O3/Nb∶STO和Pt/BiFe0.95Mn0.05O3/La0.7Sr0.3MnO3/Nb∶STO为研究对象,研究零磁场和外加磁场作用下薄膜的铁电性能,即磁场对薄膜铁电性能的影响机理。
此外,在获得具有优异铁电性能的BiFe0.95Mn0.05O3薄膜基础上,研究了铁电单晶诱导的原位应变对BiFe0.95Mn0.05O3薄膜电学性能的影响。该方法的创新之处是在铁电单晶上施加电场,诱导产生应变,应变会原位实时传递到其上外延生长的薄膜。采用该方法可以排除通常采用的在同一种衬底上外延生长不同厚度的薄膜或者在不同衬底上生长同样厚度的薄膜带来的额外因素(如薄膜氧非化学计量、成分偏离、界面原子扩散、界面死层等)对薄膜物性影响不一致问题。原位应变调控薄膜铁电性能的相关研究在国际上也鲜有报道。
本课题开展的研究工作大致简述如下:
(1)采用脉冲激光沉积法(PLD),在Nb∶SrTiO3(NbSTO)导电单晶上制备不同厚度的BiFe0.95Mn0.05O3薄膜,进行(I)-(V)测试,利用Schottky发射机制、Poole-Frenkel发射机制、Fowier-Nordheim隧穿机制以及空间电荷限制电流机制拟合高场强下薄膜的漏电流机制。结果表明:在高电场强度下,空间电荷限制电流机制(SCLC)是不同厚度BiFe0.95Mn0.05O3薄膜的主要导电机制,而在低电场强度下,欧姆机制是薄膜的主要导电机制。
(2)对不同厚度的BiFe0.95Mn0.05O3薄膜进行铁电性能测试,同时结合漏电流分析,结果表明:BiFe0.95Mn0.05O3薄膜的铁电剩余极化强度依赖于薄膜内的缺陷密度。300 nm厚度的BiFe0.95Mn0.05O3薄膜的Pr~83μC/cm2,高于文献报道值,这是由于薄膜的低漏电流密度~3.26×10-3 A/cm2以及较大的面内压应变(~1.23%)所导致。
(3)采用PLD方法在NbSTO导电单晶衬底上沉积150 nm厚度的La0.7Sr0.3MnO3薄膜,再在其上沉积同样厚度的BiFe0.95Mn0.05O3薄膜。实验发现,在高达9T的磁场作用下,BiFe0.95Mn0.05O3/La0.7Sr0.3MnO3异质结构和单层BiFe0.95Mn0.05O3的铁电性能未发生变化,分析认为可能是由于界面处BiFe0.95Mn0.05O3薄膜增强的磁性仍不足以影响其铁电性质,同时结合文献报道分析,认为了La0.7Sr0.3MnO3的电阻以及在磁场下电阻的变化值(60Ω)相对于BiFe0.95Mn0.05O3薄膜的电阻(~102MΩ),几乎可以忽略,因此施加在BiFe0.95Mn0.05O3薄膜上的有效电压未发生变化,从而使得磁场下BiFe0.95Mn0.05O3薄膜的铁电性能未能变化。
(4)采用PLD方法在以La0.7Sr0.3MnO3为缓冲层的0.72Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.28PbTiO3(PMN-PT)单晶衬底上外延生长BiFe0.95Mn0.05O3薄膜,利用衬底原位诱导的应变调控BiFe0.95Mn0.05O3薄膜的铁电性能。结果发现:薄膜的矫顽场Ec随着施加在PMN-PT衬底上电场的增加而增大,即Ec随着薄膜面内应变的减小而增大,同时薄膜Ec发生急剧变化所对应的电场强度与单晶衬底本身的的矫顽场一致,这表明PMN-PT单晶在矫顽场附近的应变传递至薄膜,导致薄膜的Ec发生急剧变化。