论文部分内容阅读
随着快速的城市化和工业化,大气环境污染日趋严重。大气颗粒物,特别是大气细颗粒物,是一类对人体健康和生态环境危害大且广泛存在的大气污染物。海峡西岸沿海城市群作为新兴的经济发展区域,同样面临着越来越多的大气环境污染问题,区域大气复合污染趋势日益显现。
基于上述原因,本论文于2010年10月至2011年10月选取海峡西岸城市群14个采样站位建立大气复合污染观测网。采集大气颗粒物,结合同步的SO2和NOx等大气污染物及气象因子的观测,开展大气污染物,尤其是细颗粒物的浓度水平、化学组成和平衡、时空分布和二次转化等污染特征以及源解析等研究;同时开展区域大气光学性质及其质量数值模拟等初步探讨。本论文开展的主要工作和初步结论具体如下:
(1)利用称重法获得海峡西岸城市群不同粒径大气颗粒物的浓度,从而获得大气颗粒物的分布特征。PM2.5、PM10和TSP24 hr浓度的年平均值分别为:76.79、121.34和146.51μg/m3。海峡西岸城市群PM2.5/PM10比值的平均值是0.62±0.05。海峡西岸城市群春夏秋冬采样期PM2.5浓度平均值分别是85.38、47.93、72.31和84.63μg/m3。
(2)分别采用热光透射法、离子色谱法和粒子激发X射线发射法分析PM2.5中的碳组分(有机碳和元素碳)、水溶性无机离子和元素成分。碳组分、水溶性无机离子和元素成分是PM2.5主要的化学组成,分别占PM2.5重量的22.5±4.0%、45.8±6.3%和13.1±5.9%。PM2.5中SOC具有较高的含量(约占OC的64%),说明海峡西岸城市群OC的二次生成较强烈。二次离子SO42-、NO3和NH4+是重要的水溶性无机离子,其分别占总水溶性无机离子重量的40.5%、22.1%和20.6%。PM2.5中的化学组成的质量重构结果表明有机物和硫酸根是最主要的组分,约占PM2.5的32%和19%;硝酸根、铵根及地壳尘紧随其后,各约占PM2.5的10%;元素碳含量较低,含量约为3%;其他未鉴别组分占13%左右。
(3)利用标识物、丰成分分析和多元回归法对海峡西岸城市群大气细颗粒物的来源进行了讨论。解析出PM2.5主要的六大来源,即燃煤和机动车、二次源、地面扬尘和建筑尘、海盐粒子、工业排放以及农业生产。PM2.5各来源按贡献率大小的排序为二次源(47.9%)>燃煤和机动车(16.0%)>地面扬尘和建筑尘(13.3%)>海盐粒子(8.9%)>农业生产(8.5%)>工业排放(4.4%)。
(4)运用木地化的IMPROVE方程估算气溶胶消光系数,获得各化学组份的消光贡献率。海峡西岸城市群气溶胶消光系数的季节分布为:春季>冬季>秋季>夏季;城市地区气溶胶消光系数大于背景地区,值分别为290.20和166.78 Mm-1。硫酸铵(34.1%)是城市地区气溶胶消光系数的最大贡献者,其次是有机物(32.0%),再次是硝酸铵(15.8%)。
(5)使用本地化的空气质量模式(CMAQ-SMOKE-MM5)对区域大气颗粒物及大气化学组成,如H2O、CO、HNO3、NH3、NO2、SO2和O3等污染物进行数值模拟和预报。春夏秋冬采样期PM2.5模拟浓度的分别为33.08、38.97、30.36和29.94μg/m3,与之对应的模拟/监测比值分别为0.46、0.75、0.47和0.39,平均值为0.52。NO2和SO2的数值模拟结果比PM2.5的模拟结果理想,其模拟值/监测值分别为0.91和1.31。