改性Mn/ZSM-5催化剂催化快速SCR反应性能研究

来源 :华北电力大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:zaodt
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氮氧化物危害巨大,提高氮氧化物中N02的比例,系统会发生快速SCR反应,可以加速催化还原NOx进程。因此开发低成本高活性的快速SCR催化剂具有重大意义。采用等体积浸渍法制备Mn负载量为12%的Mn/ZSM-5催化剂,并在其基础上掺杂助剂Fe或者Ce制成不同助剂负载量的Mn-Fe/ZSM-5和 Mn-Ce/ZSM-5 催化剂。利用 ICP、BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD 和 XPS技术对催化剂特征进行表征,并考察其催化快速SCR反应和NO氧化的活性。结果表明:Fe的掺杂可以提高催化剂表面活性组分的分散度,促进活性位和硝酸根离子之间的反应。同时由于Mn-Fe之间的相互作用,催化剂表面Mn4+的比例升高,产生更多的氧空位,活性晶格氧含量增加,其中Mn-Fe(0.490)/Z催化剂表现出最佳的催化快速SCR反应活性,100℃下NOx转化率便高达96.15%,而在150-250℃温度范围内NOx转化率稳定保持在100%左右。但是过高的Fe负载量会导致活性组分的积聚以及加速NH3的氧化。Mn-Fe(0.490)/Z催化剂同样表现出了优于Mn/ZSM-5催化剂的催化NO氧化活性,其在300℃下达到了最高55.88%的NO氧化率,而Mn/ZSM-5催化剂在300℃下的NO氧化率仅为30.05%。Ce的掺杂可以促进催化剂表面活性组分的均匀分散,同时,由于Mn-Ce之间的相互作用,催化剂表面氧化态的Mn4+和还原态的Ce3+含量增加,产生更多的氧空位和活性晶格氧,其中Mn-Ce(0.458)/Z催化剂表现出了最佳的催化快速SCR反应性能,在150℃即可实现93.48%的NOx转化率,并在200-350℃较宽的温度区间内保持接近100%的NOx脱硝效率。但是过高的Ce负载量会造成催化剂表面活性组分的积聚,同时比表面积下降,活性组分分散不够均匀。Mn-Ce(0.458)/Z催化剂同样表现出了优于Mn/ZSM-5催化剂的催化NO氧化活性,其在350℃下实现了最高56.5%的NO氧化效率。
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